ГеохимияГеохимия0016-7525The Russian Academy of Sciences1780810.31857/S0016-752564101047-1063Research ArticleSynthesis of minerals and polymineral matrixes for immobilization of radioactive wastes elementsKotelnikovA. R.kotelnik@iem.ac.ruAkhmedzhanovaG. M.kotelnik@iem.ac.ruSukN. I.sukni@iem.ac.ruMartynovK. V.kotelnik@iem.ac.ruGavlinaO. T.<p>Chemical faculty</p>kotelnik@iem.ac.ruSuvorovaV. A.kotelnik@iem.ac.ruD.S. Korzhinskii Institute of Experimental Mineralogy of Russian Academy of SciencesFrumkin Institute of Physical Chemistry and Electrochemistry, Russian Academy of SciencesLomonosov Moscow State University, Faculty of Chemistry
Russia1911201964101047106318112019Copyright © 2019, Russian Academy of Sciences2019<p style="text-align: justify;">For the development of methods for the disposal of radioactive waste in the rocks of the earths crust, the concept of phase and chemical correspondence in the system of matrix material ― host rock has been proposed. This principle allows directional synthesis of certain mineral matrices. Matrix materials were experimentally synthesized ― solid solutions of minerals for immobilization of alkaline, alkaline-earth, rare-earth elements ― radionuclides. The properties of a number of solid solutions of minerals are investigated. The possibilities of processing graphite into stable matrices are studied. Methods of fixation and separation of noble metals (components of radioactive waste) and halides (Br, I) have been developed. The problems of processing glass matrix minerals (borosilicate and aluminophosphate glasses) into stable crystalline matrix materials are considered. Methods for processing glass matrices into mineral matrix materials are presented.</p>matrix materialsradioactive wastessorptionphase transformationmineral solid solutionsborosilicate and aluminophosphate glassesматричные материалырадиоактивные отходысорбцияфазовая трансформациятвердые растворы минераловборосиликатные и алюмофосфатные стекла[Алексеева О.С., Галахов Ф.Я. (1976) Область метастабильной ликвации в системе Li2O–Na2O–B2O3–SiO2. Физика и химия стекла 2 (5), 22−35.][Асабина Е.А., Петьков В.И., Котельников А.Р., Ковальский А.М. (2006) Синтез и изучение твердых растворов (Na,K)Ti2(PO4)3 в гидротермальных условиях. Журнал неорганической химии 51 (7), 1066−1071.][Галахов Ф.Я., Алексеева О.С. (1969) Ликвационные явления в стеклах. Л.: Наука, 211 с.][Гликин А.Э. 1996 Моделирование метасоматического кристаллогенеза на водосолевых системах. Автореф. дис. … д-ра геол.-минерал. наук. СПб.: Санкт-Петербургский госуниверситет, 31 с.][Граменицкий Е.Н., Щекина Т.И., Девятова В.Н. (2005) Фазовые отношения во фторсодержащих гранитной и нефелин-сиенитовой системах и распределение элементов между фазами (экспериментальное исследование). М.: ГЕОС, 188 с.][Жариков В.А., Зарайский Г.П., Эпельбаум М.Б., Котельников А.Р. (1993) Петрологические и геохимические предпосылки безопасного захоронения ВАО в глубинных геологических формациях. 4-я Ежегодная научно-техническая конференция ядерного общества «Ядерная энергия и безопасность человека NE-93» Июнь 28 − Июль 2, 1993. Нижний Новгород. Рефераты Конференции. Ч. II, 939−941.][Колпакова Т.Г., Котельников А.Р., Сук Н.И. (2015) Синтез лопарита из боросиликатных расплавов. Труды Всероссийского ежегодного семинара по экспериментальной минералогии, петрологии и геохимии. Москва, 21–22 апреля 2015 года. М.: ГЕОХИ РАН, 388−390.][Котельников А.Р., Эпельбаум М.Б., Зырянов В.Н., Мартынов К.В. (1993) Концепция фазового и химического соответствия при размещении высокоактивных отходов в породах земной коры. 4-я Ежегодная научно-техническая конференция ядерного общества «Ядерная энергия и безопасность человека NE-93» Июнь 28 − Июль 2, 1993. Нижний Новгород. Рефераты Конференции Ч. II, 970−972.][Котельников А.Р., Зырянов В.Н., Эпельбаум М.Б. (1994) Концепция фазового и химического соответствия при размещении высокоактивных отходов в породах земной коры. Геохимические проблемы захоронения радиоактивных отходов. Миасс. Вып. 18, 83−103.][Котельников А.Р., Бычков А.М., Зырянов В.Н., Ахмеджанова Г.М., Гавлина О.Т. (1995) Фазовое превращение цеолита в полевой шпат ― способ создания алюмосиликатных матриц для связывания радионуклидов. Геохимия (10), 1527−1532.][Котельников А.Р. (1997) Минералы как матричные материалы для фиксации радионуклидов. Геоэкология (6), 3−15.][Котельников А.Р., Ахмеджанова Г.М., Суворова В.А. (1999) Минералы и их твердые растворы ― матрицы для иммобилизации радиоактивных отходов. Геохимия (2), 192−200.][Котельников А.Р., Ковальский А.М., Чичагов А.В., Орлова А.И., Петьков В.И. (2000) Синтез и уточнение параметров элементарных ячеек твердых растворов натрий-калиевых цирконий-фосфатов: Na(1-x)KxZr2(PO4)3. Геохимия 38 (10), 1122−1126.][Kotelnikov A.R., Kovalskii A.M., Chichagov A.V., Orlova A.I., Pet`kov V.I. (2000) Synthesis and refinement of unit cell parameters for sodium-potassium zirconium-phosphate solid solutions: Na(1-X)KXZr2(PO4)3 Geochem. Int. 38 (10), 1026−1030.][Котельников А.Р., Улин И.В., Ковальский А.М., Некрасов А.Н., Котельникова З.А., Орлова А.И., Петьков В.И. (2000б) Образование и термодинамические характеристики твердых растворов в высокотемпературных водно-солевых системах. Радиохимия 42 (4), 325−330.][Котельников А.Р., Суворова В.А., Тихомирова В.И., Ахмеджанова Г.М., Десятова Т.А., Ковальский А.М. (2004) Минеральные матричные материалы для иммобилизации радионуклидов. Экспериментальная минералогия, некоторые итоги на рубеже столетий. М.: Наука 2, 209−240][Мартынов К.В., Ахмеджанова Г.М., Котельников А.Р., Тананаев И.Г., Мясоедов Б.Ф. (2015) Синтез и изучение структурных аналогов минерала коснарита в гидротермальных условиях. Радиохимия 57 (4), 302−310.][Орлова А.И., Зырянов В.Н., Котельников А.Р., Демарин Т.В., Ракитина Е.В. (1993) Керамические фосфатные матрицы для высокоактивных отходов. Поведение в гидротермальных условиях. Радиохимия 35 (6), 120−126.][Орлова А.И., Зырянов В.Н., Егорькова О.В., Демарин Т.В. (1996) Длительные гидротермальные испытания кристаллических фосфатов семейства NZP. Радиохимия 38 (1), 22−32.][Суворова В.А., Ковальский А.М., Котельников А.Р. (2009) Синтез фосфат-содержащих матриц методом метасоматических реакций замещения. Геохимия (11), 1216–1222.][Suvorova V.A., Kovalskii A.M., Kotelnikov A.R. (2009) Synthesis of Phosphate-Bearing Matrices by the Method of Metasomatic Replacement Reactions. Geochem. Int. 47 (11), 1141–1147.][Сук Н.И. (1997) Поведение рудных элементов (W, Sn, Ti и Zr) в расслаивающихся силикатно-солевых системах. Петрология 5 (1), 23−31.][Сук Н.И., Котельников А.Р. (2008) Экспериментальное исследование образования лопарита в сложных флюидно-магматических системах. ДАН 419 (4), 543−546.][Сук Н.И., Белоусова Е.О., Котельников А.Р. (2013) Экспериментальное изучение экстракции REE (La, Ce), Sr, Cs, Ti из боросиликатных расплавов методом жидкостной несмесимости. Российская конференция “Фундаментальные аспекты безопасного захоронения РАО в геологических формациях” Москва, 15−16 октября 2013. М.: Издательский дом “Граница”, 136−137.][Сук Н.И., Котельников А.Р. (2014) Экспериментальное исследование межфазового распределения REE (La, Ce), Sr, Cs в алюмофосфатных системах в присутствии SiO2 или алюмофторида. Экспериментальная геохимия 2 (2), 245−248.][Сук Н.И., Котельников А.Р. (2015) Экспериментальное исследование экстракции REE (La, Ce), Sr, Cs, Ti из боросиликатных и алюмофосфатных расплавов методом жидкостной несмесимости. Труды Всероссийского ежегодного семинара по эксперимент. минералогии, петрологии и геохимии. Москва, 21–22 апреля 2015. М.: ГЕОХИ РАН 2, 415−419.][Сук Н.И. (2017) Жидкостная несмесимость в щелочных магматических системах. М.: КДУ, Университетская книга, 238 с.][Шаповалов Ю.Б. (1993) Исследование поведения алюмофосфатного стекла в грунтовой воде при температуре 300°С и давлении 200 атм. 4-я Ежегодная научно-техническая конференция ядерного общества “Ядерная энергия и безопасность человека NE-93” Июнь 28 − Июль 2, 1993. Нижний Новгород. Рефераты Конференции Ч. II, 984−986.][Brownfield M.E., Foord E.E., Sutley S.J., Botinelly T. (1993) Kosnarite, KZr2(PO4)3, a new mineral from Mount Mica and Black Mountain, Oxford County, Maine. Amer. Mineral. 78, 653−656.][Dickson F.J., Mitamura H., White T.J. (1989) Radiophase development in hot-pressed alkoxide- derived titanate ceramics for nuclear waste stabilization. J. Amer. Ceram. Soc. 72 (6), 1055−1059.][Plodinec M.J., Wiley J.R. (1979) Viscosity and Electrical Conductivity of Glass Melts as a Function of Waste Composition. Ceramics in Nuclear Waste Management. Cincinnati, CONF-790420.T.D. Technical Information Center, 210−212.][Ringwood A.E., Kesson S.E., Reeve KD., Levins D.M., Ramm E.J. (1988) SYNROC. Radioactive waste forms for the future (eds.: Lutze W., Ewing R.C.) 4, 324 p.][Suvorova V.A., Pertsov N.V., Akhmedzhanova G.M., Kotelnikov A.R. (1997) Ceramic matrices synthesized from flotation slimes with high content of strontium. Experiment in Geosciences 6 (2), 95−97.][Suvorova V.A., Pertsov N.V., Kotelnikov A.R. (1998а) Sr-conteining float slime ceramics ― the final product of biomineral interaction. Experiment in Geosciences 7 (1), 53−54.][Suvorova V.A., Kotelnikov A.R., Zyryanov V.N. (1998б) Synthesis and properties of ceramic matrixes for the fixation of radioactive iodine. Experiment in Geosciences 7 (1), 51−53.]