MeltsMeltsРасплавы0235-01063034-5715The Russian Academy of Sciences66210010.31857/S0235010624040084ArticlesСтатьиResearch ArticleSimulation of dissolution of cerium trifluoride in a mixture of LIF–NaF–KFМоделирование растворения трифторида церия в смеси LiF–NaF–KFZakiryanovD. O.ЗакирьяновД. О.
Russian Federation
dmitryz.ihte@gmail.comInstitute of High Temperature Electrochemistry, Ural Branch of the RASИнститут высокотемпературной электрохимии УрО РАН24102024444245025022025Copyright ©; 2024, Russian Academy of SciencesCopyright ©; 2024, Российская академия наук2024Russian Academy of SciencesРоссийская академия наукhttps://journals.eco-vector.com/0235-0106/article/view/662100

The study of phase diagrams of multicomponent molten mixtures is traditionally carried out either by experimental measurements or thermodynamic calculations based on known experimental data. Atomistic modeling occupies a significantly smaller share in the methodology, and the capabilities of this approach have been poorly studied. In this work, we simulated the dissolution of cerium trifluoride in the ternary eutectic of lithium, sodium, and potassium fluorides using the molecular dynamics method. A time- and ensemble-scale simulation of the coexisting crystalline phase and melt at several temperatures was carried out. The influence of ensemble size was studied. The rate of dissolution was studied depending on temperature. The asymptote of the dependence agrees well with the experimental liquidus temperature for a given composition. A conclusion is given about the possibility of using molecular dynamics to determine the complete solubility of a melt component.

Изучение фазовых диаграмм многокомпонентных расплавленных смесей традиционно осуществляется либо экспериментальными измерениями, либо термодинамическими расчетами на основе известных экспериментальных данных. Значительно меньшую долю в методологии занимает атомистическое моделирование, а возможности такого подхода слабо изу- чены. В настоящей работе было проведено моделирование растворения трифторида церия в тройной эвтектике фторидов лития, натрия и калия методом молекулярной динамики. Проведено масштабное по времени и размеру ансамбля моделирование сосуществующих кристаллической фазы и расплава при нескольких температурах. Исследовано влияние размера ансамбля. Изучена скорость растворения в зависимости от температуры. Асимптота зависимости хорошо согласуется с экспериментальной температурой ликвидуса для данного состава. Дано заключение о возможности использования молекулярной динамики для определения полной растворимости компонента расплава.

phase diagramsFLiNaKsolubilitycerium trifluoridemolecular dynamicsфазовые диаграммыFLiNaKрастворимостьтрифторид цериямолекулярная динамикаMagnusson J., Memmott M., Munro T. // Annals of Nuclear Energy. 2020.146. 107608. https://doi.org/10.1016/j.anucene.2020.107608Ågren J. // Current Opinion in Solid State & Materials Science 1996. 1. Р. 355–360. https://doi.org/10.1016/s1359-0286(96)80025-8Liu Z-K. // Calphad. 2023. 82. 102580. https://doi.org/10.1016/j.calphad.2023.102580Besmann T.M., Schorne-Pinto J. // Thermo. 2021. 1. Р. 168–78. https://doi.org/10.3390/thermo1020012Xiong W., Hao L. // Journal of Phase Equilibria and Diffusion. 2022. 43. Р. 894–902. https://doi.org/10.1007/s11669-022-01018-8Jayaraman S., Thompson A.P., Von Lilienfeld O.A. // Nonlinear and Soft Matter Physics 2011. 84. https://doi.org/10.1103/physreve.84.030201Shah T., Fazel K., Lian J., Huang L., Shi Y., Sundararaman R. // Journal of Chemical Physics 2023. 159. 124502. https://doi.org/10.1063/5.0164824Fu D., Zhang C., Wang G., Na H., Wu Y. // Solar Energy Materials & Solar Cells/Solar Energy Materials and Solar Cells. 2024. 273. 112916. https://doi.org/10.1016/j.solmat.2024.112916Kobelev M.A., Tatarinov A.S., Zakiryanov D.O., Tkachev N.K. // Phase Transitions 2020. 93. № 5. Р. 504–508. https://doi.org/10.1080/01411594.2020.1758318Romatoski R.R., Hu L.W. // Annals of Nuclear Energy. 2017. 109. Р. 635–47. https://doi.org/10.1016/j.anucene.2017.05.036Ponomarev L.I., Seregin M.B., Mikhalichenko A.A., Parshin A.P., Zagorets L.P. Obosnovaniye vybora imitatorov ftoridov aktinoidov dlya issledovaniya rastvorimosti v toplivnoy soli zhidkosolevykh reaktorov [Justification for the choice of actinide fluoride simulators for studying the solubility in the fuel salt of molten salt reactors] // Atomnaya energiya. 2012. 112. P. 341–346. [In Russian].Пономарев Л.И., Серегин М.Б., Михаличенко А.А., Паршин А.П., Загорец Л.П. Обоснование выбора имитаторов фторидов актиноидов для исследования растворимости в топливной соли жидкосолевых реакторов // Атомная энергия. 2012. 112. С. 341–346.Mushnikov P.N., Tkacheva O.Yu., Kholkina A.S., Zaikov Yu.P., Shishkin V.Yu., Dub A.V. // Atomic Energy. 2022. 131. Р. 263–267. https://doi.org/10.1007/s10512-022-00876-2Seregin M.B., Parshin A.P., Kuznetsov A.Yu., Ponomarev L.I., Melnikov S.A., Mikhalichenko A.A., Rzheutsky A.A., Manuylov R.N. Rastvorimost' UF4, ThF4, CeF3 v rasplave LiF–NaF–KF [Solubility of UF4, ThF4, CeF3 in the LiF–NaF–KF melt] // Radiokhimiya. 2011. 53. P. 416–418. [In Russian].Серегин М.Б., Паршин А.П., Кузнецов А.Ю., Пономарев Л.И., Мельников С.А., Михаличенко А.А., Ржеуцкий А.А., Мануйлов Р.Н. Растворимость UF4, ThF4, CeF3 в расплаве LiF–NaF–KF // Радиохимия. 2011. 53. С. 416–418.Zakiryanov D. // Molecular Simulation. 2023. 49. Р. 845–54. https://doi.org/10.1080/08927022.2023.2193656Zakiryanov D., Kobelev M., Tkachev N. // Fluid Phase Equilibria. 2020. 506. 112369. https://doi.org/10.1016/j.fluid.2019.112369.Haynes W.M., Lide D.R., Bruno T.J., CRC Handbook of Chemistry and Physics, CRC Press, 2014. 781 р.Melting points using GNN model. Available at: https://next-gen.materialsproject.org/contribs/contributions/65cfa83c1eaa004f45603e58 (accessed 24.06.24).Plimpton S. // Journal of Computational Physics. 1995. 117. Р. 1–19. https://doi.org/10.1006/jcph.1995.1039