Kinetics and CatalysisKinetics and CatalysisКинетика и катализ0453-88113034-5413The Russian Academy of Sciences66030510.31857/S0453881123020077GNRHLTARTICLESСТАТЬИStudy of Rh/Ce0.75Zr0.25O2 – δ/θ-Al2O3/FeCrAl Catalyst Regeneration after Diesel Fuel Autothermal ReformingИсследование регенерации катализатора Rh/Ce0.75Zr0.25O2 – δ/θ-Al2O3/FeCrAl после автотермического риформинга дизельного топливаShilovV. A.ШиловВ. А.sva@catalysis.ruRogozhnikovV. N.РогожниковВ. Н.sva@catalysis.ruPotemkinD. I.ПотемкинД. И.sva@catalysis.ruSnytnikovP. V.СнытниковП. В.sva@catalysis.ruBoreskov Institute of Catalysis Siberian Branch of Russian Academy of ScienceФГБУН Институт катализа им. Г.К. Борескова СО РАНNovosibisk State UniversityФГАОУ ВО Новосибирский национальный исследовательский государственный университет0103202364224324822022025Copyright ©; 2023, В.А. Шилов, В.Н. Рогожников, Д.И. Потемкин, П.В. СнытниковCopyright ©; 2023, В.А. Шилов, В.Н. Рогожников, Д.И. Потемкин, П.В. Снытников2023В.А. Шилов, В.Н. Рогожников, Д.И. Потемкин, П.В. СнытниковВ.А. Шилов, В.Н. Рогожников, Д.И. Потемкин, П.В. Снытниковhttps://journals.eco-vector.com/0453-8811/article/view/660305

A study of soot (coke) formation on the surface of a structured Rh/Ce0.75Zr0.25O2/Al2O3/FeCrAl catalyst during autothermal reforming of diesel fuel into synthesis gas was performed. The SEM studies revealed the formation of fibrous carbon particles of 5–50 µm in size on the catalyst surface. It was found that the process of coke formation occurs on the catalytic coating surface, causes no exfoliation and/or damage of the catalytic layer, and the carbon deposits are readily oxidized during catalyst regeneration by oxygen or water vapor. Intensive oxidation of soot with oxygen begins at a temperature of 450°C; a major part of carbon deposits is oxidized even before the reactor furnace reaches the operating temperature of diesel fuel autothermal reforming (750°C). Water vapor oxidizes carbon deposits as well, but less efficiently than oxygen. The catalyst regeneration with water vapor proceeds actively at a temperature of 750°C that proves the possibility of catalyst self-regeneration in the process of diesel fuel autothermal reforming, which is performed with water excess.

Проведено исследование сажеобразования на поверхности структурированного катализатора Rh/Ce0.75Zr0.25O2/Al2O3/FeCrAl в ходе автотермического риформинга дизельного топлива в синтез-газ. Методом СЭМ на поверхности катализатора обнаружено формирование частиц волокнистого углерода размером 5–50 мкм. Установлено, что процесс зауглероживания происходит на поверхности каталитического покрытия и не вызывает его отслоения и повреждения, а расположение углеродных отложений не препятствует их окислению во время регенерации с использованием кислорода воздуха или водяного пара. Показано, что реакция окисления сажи кислородом начинает активно протекать при температуре 450°С, большая часть углерода окисляется еще до выхода печи реактора на рабочую температуру автотермического риформинга дизельного топлива (750°С). Водяной пар также способен окислять образующиеся углеродные отложения, но с меньшей эффективностью, чем кислород. Процесс регенерации паром активно протекает при температуре 750°С, что указывает на возможность саморегенерации катализатора в автотермическом риформинге дизельного топлива, где вода подается в избытке.

diesel fuelstructured catalystautothermal reformingsynthesis gasfuel cellhydrogenregenerationдизельное топливоструктурированный катализаторавтотермический риформингсинтез-газтопливный элементводородрегенерацияБадмаев С.Д., Беляев В.Д., Собянин В.А. // Кинетика и катализ. 2022. Т. 63. С. 394.Горлова А.М., Симонов П.А., Стонкус О.А., Пахарукова В.П., Снытников П.В., Потемкин Д.И. // Кинетика и катализ. 2021. Т. 62. № 6. С. 773.Юсенко М.В., Беляев В.Д., Демин А.К., Бронин Д.И., Саланов А.Н., Собянин В.А., Снытников П.В., Потемкин Д.И. // Кинетика и катализ. 2022. Т. 63. № 1. С. 138.Shigarov A.B., Kireenkov V.V., Kuzmin V.A, Kuzin N.A, Kirillov V.A. // Catal. Today. 2009. V. 144. № 3–4. P. 341.Alvarez-Galvan M.C., Navarro R.M, Rosa F., Briceño Y., Gordillo Alvarez F., Fierro JL.G. // Int. J. Hydrogen Energy. 2008. V. 33. № 2. P. 652.Bae J., Lee S., Kim S., Oh J., Choi S., Bae M., Kang I., Katikaneni S.P. // Int. J. Hydrogen Energy. 2016. V. 41. № 44. P. 19990.Bae M., Cheon H., Oh J., Kim D., Bae J., Katikaneni S.P. // Int. J. Hydrogen Energy. 2021. V. 46. № 52. P. 26575.Ju D.G., Jo S.B., Ha D.S., Kim T.Y., Jung S.Y., Chae H.J., Lee S.C., Kim J.C. // Catalysts. 2019. V. 9. № 7. P. 573.Karatzas X., Jansson K., Dawody J., Lanza R., Pettersson L.J. // Appl. Catal. B: Env. 2011. V. 101. № 3–4. P. 226.Karatzas X., Dawody J., Grant A., Svensson E.E., Pettersson L.J. // Catal. Today. 2011. P. 515.Kim D., Choi S., Jeong S., Bae M., Katikaneni S.P., Bae J., Heo S., Lee J.H. // Chem. Eng. J. 2021. V. 424. P. 13 0564.Pasel J., Samsun R.C., Meißner J., Tschauder A., Peters R. // Int. J. Hydrogen Energy. 2019. V. 11. P. 137.Rogozhnikov V.N., Kuzin N.A., Snytnikov P.V., Potemkin D.I., Shoynkhorova T.B., Simonov P.A., Shilov V.A., Ruban N.V., Kulikov A.V., Sobyanin V.A. // Chem. Eng. J. 2019. V. 374. P. 511.Rogozhnikov V.N., Potemkin D.I., Ruban, N.V., Shilov V.A., Salanov A.N., Kulikov A.V., Simonov P.A., Gerasimov E.Y., Sobyanin V.A., Snytnikov P.V. // Mater. Lett. 2019. V. 257. P. 126715.Samsun R.C., Prawitz M., Tschauder A., Meißner J., Pasel J., Peters R. // Appl. Energy. 2020. V. 279. P. 115 882.Shekhawat D., Gardner T.H., Berry D.A., Salazar M., Haynes D.J., Spivey J.J. // Appl. Catal. A: Gen. 2006. V. 311. № 1–2. P. 8.Shilov V.A., Rogozhnikov V.N., Zazhigalov S.V., Potemkin D.I., Belyaev V.D., Shashkov M.V., Zagoruiko A.N., Sobyanin V.A., Snytnikov P.V. // Int. J. Hydrogen Energy. 2021. V. 46. № 72. P. 35866.Shilov V.A., Rogozhnikov V.N., Ruban N.V., Potemkin D.I., Simonov P.A., Shashkov M.V., Sobyanin V.A., Snytnikov P.V. // Catal. Today. 2021. V. 379. P. 42.Shilov V.A., Rogozhnikov V.N., Potemkin D.I., Belyaev V.D., Shashkov M.V., Sobyanin V.A., Snytnikov P.V. // Int. J. Hydrogen Energy. 2022. V. 47. № 21. P. 11316.Younis M.N., Malaibari Z.O., Ahmad W., Ahmed S. // Energy and Fuels. 2018. V. 32. № 6. P. 7054.Zazhigalov S.V., Rogozhnikov V.N., Snytnikov P.V., Potemkin D.I., Simonov P.A., Shilov V.A., Ruban N.V., Kulikov A.V., Zagoruiko A.N., Sobyanin V.A. // Chem. Eng. Process. Process Intensif. 2020. V. 150. P. 107876.Zazhigalov S.V., Shilov V.A., Rogozhnikov V.N., Potemkin D.I., Sobyanin V.A., Zagoruiko A.N., Snytnikov P.V. // Catal. Today. 2021. V. 378. P. 240.Zazhigalov S.V., Shilov V.A., Rogozhnikov V.N., Potemkin D.I., Sobyanin V.A., Zagoruiko A.N., Snytnikov P.V. // Chem. Eng. J. 2022. V. 442. P. 136 160.Симонов П.А., Шойнхорова Т.Б., Снытников П.В., Потемкин Д.И., Беляев В.Д. Патент RU 2653360 C1, 2017.Porsin A.V., Kulikov A.V., Rogozhnikov V.N., Serkova A.N., Salanov A.N., Shefer K.I. // Catal. Today. 2016. V. 273. P. 213.Reshetnikov S.I., Petrov R.V., Zazhigalov S.V., Zagoruiko A.N. // Chem. Eng. J. 2020. V. 380. P. 122374.Shoynkhorova T.B., Simonov P.A., Potemkin D.I., Snytnikov P.V., Belyaev V.D., Ishchenko A.V., Svintsitskiy D.A., Sobyanin V.A. // Appl. Catal. B: Env. 2018. V. 237. P. 237.Шилов В.А., Рогожников В.Н., Потемкин Д.И., Снытников П.В. // Кинетика и катализ. 2023. Т. 64. № 1. (в печати).