Kinetics and CatalysisKinetics and CatalysisКинетика и катализ0453-88113034-5413The Russian Academy of Sciences66035810.31857/S0453881124020107DWLCWOARTICLESСТАТЬИResearch ArticleMathematical modelling of a self-oscillating catalytic reaction in a flow reactorМатематическое моделирование автоколебательной каталитической реакции в проточном реактореPeskovN. V.ПесковН. В.
Russian Federation

Faculty of Computational Mathematics and Cybernetics

Факультет вычислительной математики и кибернетики

peskovnick@gmail.comSlinkoM. M.СлинькоМ. М.
Russian Federation
peskov@cs.msu.ruMoscow State UniversityФГБОУ ВО МГУ им. М.В. ЛомоносоваSemenov Institute of Chemical PhysicsФГБУН Институт химической физики РАН им. Н.Н. Семенова1503202465222423222022025Copyright ©; 2024, Russian Academy of SciencesCopyright ©; 2024, Российская академия наук2024Russian Academy of SciencesРоссийская академия наукhttps://journals.eco-vector.com/0453-8811/article/view/660358

The article is devoted to the analysis of possible spatiotemporal kinetic structures that can arise during catalytic oxidation reactions on metal surfaces at atmospheric pressure. The catalytic oscillatory reaction in a flow reactor is modeled using a 1D system of equations of the reaction–diffusion–convection type. The STM type oscillatory reaction model of catalytic oxidation is used as a kinetic model. The obtained results of mathematical modelling show the decisive influence of an axial mixing in the reactor on the development of spatiotemporal structures. It is also shown that, depending on the ratio of adsorption constants of reacting species, three different isothermal spatiotemporal structures can arise, namely a spatially inhomogeneous stationary state, regular and aperiodic “breathing structures”.

Настоящая работа посвящена анализу возможных пространственно-временных кинетических структур, которые могут возникать в ходе реакций каталитического окисления на металлических поверхностях при атмосферном давлении. Каталитическая колебательная реакция в проточном реакторе моделируется с помощью 1D системы уравнений типа реакция–диффузия–конвекция. В качестве кинетической модели используется модель колебательной реакции каталитического окисления типа Sales–Turner–Maple (STM). Полученные результаты математического моделирования показывают решающее влияние продольного перемешивания в реакторе на возникновение пространственно-временных структур. Показано также, что в зависимости от соотношения констант адсорбции реагирующих веществ могут возникать три различные изотермические пространственно-временные структуры, а именно неоднородное по пространству стационарное состояние, регулярные и апериодические “дышащие структуры”.

catalytic oxidationnonlinear dynamicsspatiotemporal structuresmathematical modelingreaction–diffusion–convection equationsкаталитическое окислениенелинейная динамикапространственно-временные структурыматематическое моделированиеуравнения реакция–диффузия–конвекцияМинистерство науки и высшего образования Российской ФедерацииMinistry of Science and Higher Education of the Russian Federation122040500058-1Schuth F., Henry B.E., Schmidt L.D. // Adv. Catal. 1995. V. 39. P. 51.Slinko M.M., Jaeger N.I. Oscillating heterogeneous catalytic systems, V. 86. Eds. B. Delmon and J.T. Yates, Elsevier, 1994.Imbihl R., Ertl G. // Chem. Rev. 1995. V. 95. P. 697.Bykov V.I., Tsybenova S.B., Yablonsky G. Chemical complexity via simple models. Berlin–Boston: Watler DeGryater GmbH, 2018.Luss D, Sheintuch M. // Catal. Today. 2005. V. 105. P. 254.Rotermund H.H. // J. Elec. Spectr. Rel. Phen. 1999. V. 98–99. P. 41.Wei H., Lilienkamp G., Imbihl R. // Chem. Phys. Lett. 2004. V. 389. P. 284.Marwaha B., Annamalai J., Luss D. // Chem. Eng. Sci. 2001. V. 56. P. 89.Lobban L., Luss D. // J. Phys. Chem. 1989. V. 93. P. 6530.Lobban L., Philippou G., Luss D. // J. Phys. Chem. 1989. V. 93. P. 733.Brown J.R., D’Netto G.A., Schmitz R.A. Temporal Order. Eds. L. Rensing and N. Jaeger. Berlin: Springer–Verlag, 1985. P. 86.Middya U., Graham M.D., Luss D., Sheintuch M. // J. Chem. Phys. 1993. V. 98. P. 2823.Middya U., Luss D. // J. Chem. Phys. 1995. V. 102. P. 5029.Sheintuch M., Nekhamkina O. // J. Chem. Phys. 1997. V. 107. P. 8165.Digilov R.M., Nekhamkina O., Sheintuch M. // A.I. Ch.E. Journal. 2004. V. 50. P. 163.Nekhamkina O., Digilov R.M., Sheintuch M. // J. Chem. Phys. 2003. V. 119. P. 2322.Bychkov V.Y., Tyulenin Y.P., Korchak V.N., Aptekar E.L. // Appl. Catal. A: Gen. 2006. V. 304. P. 21.Bychkov V.Y., Tyulenin Y.P., Slinko M.M., Korchak V.N. // Appl. Catal. A: Gen. 2007. V. 321. P. 180.Bychkov V.Y., Tyulenin Y.P., Slinko M.M., Korchak V.N. // Catal. Lett. 2007. V. 119. P. 339.Bychkov V.Y., Tyulenin Y.P., Slinko M.M., Korchak V.N. // Surf. Sci. 2009. V. 603. P. 1680.Bychkov V.Y., Tyulenin Y.P., Slinko M.M., Lomonosov V.I., Korchak V.N. // Catal. Lett. 2018. V. 148. P. 3646.Bychkov V.Y., Tyulenin Y.P., Slinko M.M., Gorenberg A. Ya., Shashkin D.P., Korchak V.N. // React. Kinet. Mech. Catal. 2019. V. 128. P. 587.Kaichev V.V., Gladky A.Y., Prosvirin I.P., Saraev A.A., Hävecker M., Knop-Gericke A., Schlögl R., Bukhtiyarov V.I. // Surf. Sci. 2013. V. 609. P. 113.Kaichev V.V., Saraev A.A., Gladky A.Y., Prosvirin I.P., Blume R., Teschner D., Hävecker M., Knop-Gericke A., Schlögl R., Bukhtiyarov V.I. // Phys. Rev. Lett. 2017. V. 119. P. 026001.Слинько М.М., Макеев А.Г., Бычков В.Ю., Корчак В.Н. // Кинетика и катализ. 2022. Т. 63. С. 99.Sales B.C., Turner J.E., Maple M.B. // Surf. Sci. 1982. V. 114. P. 381.Cross M., Greenside H. Pattern formation and dynamics in nonequilibrium systems, Cambridge University Press, 2009.Yelenin G.G., Makeev A.G. // Математическое моделирование. 1992. Т. 4. С. 11.Peskov N.V., Slinko M.M. Numerical simulation of self-oscillating catalytic reaction in plug-flow reactor. arXiv preprint arXiv:2303.12022. https://arxiv.org/abs/2303.12022