Doklady ChemistryDoklady ChemistryДоклады Российской академии наук. Химия, науки о материалах2686-95353034-5111The Russian Academy of Sciences65196210.31857/S268695352360006XZIEVFYPHYSICAL CHEMISTRYФИЗИЧЕСКАЯ ХИМИЯCOMPUTER SIMULATION OF BIPHASIC CATALYTIC PROCESS IN PRESENCE OF POLYMER MICROGELSКомпьютерное моделирование двухфазного каталитического процесса в присутствии полимерных микрогелейGumerovR. A.ГумеровР. А.igor@polly.phys.msu.ruAnakhovM. V.АнаховМ. В.igor@polly.phys.msu.ruPotemkinI. I.ПотемкинИ. И.igor@polly.phys.msu.ruLomonosov Moscow State University, Physics DepartmentМосковский государственный университет имени М.В. Ломоносова, Физический факультет01092023512113013602022025Copyright ©; 2023, Р.А. Гумеров, М.В. Анахов, И.И. ПотемкинCopyright ©; 2023, Р.А. Гумеров, М.В. Анахов, И.И. Потемкин2023Р.А. Гумеров, М.В. Анахов, И.И. ПотемкинР.А. Гумеров, М.В. Анахов, И.И. Потемкинhttps://journals.eco-vector.com/2686-9535/article/view/651962

Dissipative particle dynamics were used for the first time to simulate the reaction of biphasic catalysis with microgels adsorbed at the phase boundary with catalytic groups. It is shown that the rate of the catalytic process increases with the degree of deformation of the polymer network, which depends on the amount of the crosslinker and the solubility of the polymer in both phases. In this case, the highest rate of catalysis was observed for the microgel soluble in both phases due to an increase in its porosity (compared to amphiphilic microgels) and the “water–microgel–oil” contact area with a simultaneous decrease in the time for reagents to reach the catalytic groups due to the flattening of the microgel. The results obtained can be useful for increasing the efficiency of a wide range of catalytic reactions of the considered type through the use of network macromolecules.

Методом диссипативной динамики частиц впервые смоделирована реакция двухфазного катализа с адсорбированными на границе фаз микрогелями с каталитическими группами. Показано, что скорость каталитического процесса возрастает со степенью деформации полимерной сетки, которая зависит от доли сшивателя и растворимости полимера в обеих фазах. Установлено, что наибольшая скорость катализа наблюдалась для случая, когда микрогель оказывался растворим в обеих фазах ввиду увеличения его пористости (по сравнению с амфифильными микрогелями) и площади контакта “вода–микрогель–масло” с одновременным уменьшением времени достижения реагентами каталитических групп за счет уплощения микрогеля. Полученные результаты могут быть полезны для повышения эффективности широкого спектра каталитических реакций рассмотренного типа за счет применения сетчатых макромолекул.

biphasic catalysismicrogelsdissipative particle dynamicsдвухфазный катализмикрогелидиссипативная динамика частицМоделирование было проведено на суперкомпьютере “Ломоносов-2” [28].Karg M., Pich A., Hellweg T., Hoare T., Lyon L.A., Crassous J.J., Suzuki D., Gumerov R.A., Schneider S., Potemkin I.I., Richtering W. // Langmuir. 2019. V. 35. P. 6231–6255. https://doi.org/10.1021/acs.langmuir.8b04304Anakhov M.V., Gumerov R.A., Potemkin I.I. // Mendeleev Commun. 2020. V. 30. P. 555–562. https://doi.org/10.1016/j.mencom.2020.09.002Lyon L.A., Fernandez-Nieves A. // Annu. Rev. Phys. Chem. 2012. V. 63. P. 25–43. https://doi.org/10.1146/annurev-physchem-032511-143735Richtering W. // Langmuir. 2012. V. 28 P. 17218–17229. https://doi.org/10.1021/la302331sZlotin S.G., Kucherenko A.S., Beletskaya I.P. // Russ. Chem. Rev. 2009. V. 78. P. 737–784. https://doi.org/10.1070/RC2009v078n08ABEH004040Beletskaya I.P., Kashin A.N., Litvinov A.E., Tyurin V.S., Valetsky P.M., van Koten G. // Organometallics. 2006. V. 25. P. 154–158. https://doi.org/10.1021/om050562xBeletskaya I.P., Khokhlov A.R., Tarasenko E.A., Tyu-rin V.S. // J. Organomet. Chem. 2007. V. 692. P. 4402–4406. https://doi.org/https://doi.org/10.1016/j.jorganchem.2007.06.056Beletskaya I.P., Kashin A.N., Khotina I.A., Khokh-lov A.R. // Synlett. 2008. P. 1547–1552. https://doi.org/10.1055/s-2008-1078430Beletskaya I.P., Selivanova A.V., Tyurin V.S., Matve-ev V.V., Khokhlov A.R. // Russ. J. Org. Chem. 2010. V. 46. P. 157–161. https://doi.org/10.1134/S1070428010020016Xiong L., Zhang H., Zhong A., He Z., Huang K. // Chem. Commun. 2014. V. 50. P. 14778–14781. https://doi.org/10.1039/c4cc06573eAhmed E., Cho J., Friedmann L., Jang S.S., Weck M. // J. Am. Chem. Soc. 2022. V. 2. P. 2316–2326. https://doi.org/10.1021/jacsau.2c00367Hajji C., Haag R. Hyperbranched Polymers as Platforms for Catalysts. In: Dendrimer Catalysis. Gade L.H. (Ed.). Springer Berlin Heidelberg, Berlin, Heidelberg. V. 20. 2006. pp. 149–176. https://doi.org/10.1007/3418_035Wiese S., Spiess A.C., Richtering W. // Angew. Chem. Int. Ed. 2013. V. 52. P. 576–579. https://doi.org/10.1002/anie.201206931Ajmal M., Demirci S., Siddiq M., Aktas N., Sahiner N. // New J. Chem. 2016. V. 40. P. 1485–1496. https://doi.org/10.1039/C5NJ02298CBorrmann R., Palchyk V., Pich A., Rueping M. // ACS Catal. 2018. V. 8. P. 7991–7996. https://doi.org/10.1021/acscatal.8b01408Tan K.H., Xu W., Stefka S., Demco D.E., Kharandiuk T., Ivasiv V., Nebesnyi R., Petrovskii V.S., Potemkin I.I., Pich A. // Angew. Chem. Int. Ed. 2019. V. 58. P. 9791–9796. https://doi.org/10.1002/anie.201901161Kleinschmidt D., Fernandes M.S., Mork M., Meyer A.A., Krischel J., Anakhov M.V., Gumerov R.A., Potemkin I.I., Rueping M., Pich A. // J. Colloid Interface Sci. 2020. V. 559. P. 76–87. https://doi.org/10.1016/j.jcis.2019.10.005Kleinschmidt D., Nothdurft K., Anakhov M.V., Meyer A.A., Mork M., Gumerov R.A., Potemkin I.I., Richtering W., Pich A. // Mater. Adv. 2020. V. 1. P. 2983–2993. https://doi.org/10.1039/d0ma00407cSabadasch V., Dirksen M., Fandrich P., Cremer J., Biere N., Anselmetti D., Hellweg T. // ACS Appl. Mater. Interfaces. 2022. V. 14. P. 49181–49188. https://doi.org/10.1021/acsami.2c14415Gumerov R.A., Rumyantsev A.M., Rudov A.A., Pich A., Richtering W., Möller M., Potemkin I.I. // ACS Macro Lett. 2016. V. 5. P. 612–616. https://doi.org/10.1021/acsmacrolett.6b00149Gumerov R.A., Filippov S.A., Richtering W., Pich A., Potemkin I.I. // Soft Matter. 2019. V. 15. P. 3978–3986. https://doi.org/10.1039/C9SM00389DHoogerbrugge P.J., Koelman J.M.V.A. // Europhys. Lett. 1992. V. 19. P. 155–160. https://doi.org/10.1209/0295-5075/19/3/001Español P., Warren P. // Europhys. Lett. 1995. V. 30. P. 191–196. https://doi.org/10.1209/0295-5075/30/4/001Groot R.D., Warren P.B. // J. Chem. Phys. 1997. V. 107. P. 4423–4435. https://doi.org/10.1063/1.474784Gama Goicochea A., Romero-Bastida M., López-Ren-dón R. // Mol. Phys. 2007. V. 105. P. 2375–2381. https://doi.org/10.1080/00268970701624679Thompson A.P., Aktulga H.M., Berger R., Bolintine-anu D.S., Brown W.M., Crozier P.S., in ’t Veld P.J., Kohlmeyer A., Moore S.G., Nguyen T.D., Shan R., Stevens M.J., Tranchida J., Trott C., Plimpton S.J. // Comput. Phys. Commun. 2022. V. 271. P. 108171. https://doi.org/10.1016/j.cpc.2021.108171Komarova G.A., Kozhunova E.Yu., Potemkin I.I. // Molecules. 2022. V. 27. P. 8549. https://doi.org/10.3390/molecules27238549Voevodin V.V., Antonov A.S., Nikitenko D.A., Shvets P.A., Sobolev S.I., Sidorov I.Yu., Stefanov K.S., Voevodin V.V., Zhumatiy S.A. // Supercomput. Front. Innov. 2019. V. 6. P. 4–11. https://doi.org/10.14529/jsfi190201