Особенности восстановления продуктов озонирования плутония(VI) в щелочных растворах различной природы

Обложка

Цитировать

Полный текст

Открытый доступ Открытый доступ
Доступ закрыт Доступ предоставлен
Доступ закрыт Только для подписчиков

Аннотация

Методом спектрофотометрии в видимом диапазоне излучения с применением модифицированного нелинейного метода наименьших квадратов изучены процессы разложения гидроксосоединений плутония, которые образуются в условиях озонирования в растворах МОН (M = Li, Na, K) различной концентрации. Обнаружено влияние природы щелочи на кинетику и механизмы спонтанного восстановления щелочных растворов гидроксосоединений плутония(VII). Показано, что это влияние, а также «аномалии» спектров в видимой области излучения для озонированных растворов плутония связаны с присутствием в коммерческих реагентах LiOH, NaOH и KOH марок ч. д.а, х. ч. и ос.ч. примесей соединений железа. Даже следовые количества примеси в щелочных растворах соединений плутония изменяют механизмы их восстановления посредством активного участия железа в окислительно-восстановительных процессах. Они включают окисление железа до феррата(VI) ионов FeO42– с последующим восстановлением до Fe3+. Вероятно, эти процессы протекают через стадию образования интермедиата с гидроксопроизводным плутония(VI). В результате анализа больших массивов спектральной информации выделены спектры индивидуальных компонентов, соответствующие соединениям плутония(VI, VII) и железа(VI).

Полный текст

Доступ закрыт

Об авторах

Д. А. Панкратов

Московский государственный университет им. М.В. Ломоносова

Автор, ответственный за переписку.
Email: pankratov@radio.chem.msu.ru

Химический факультет

Россия, 119991, Москва, Ленинские горы, д. 1, стр. 3

А. Ю. Романчук

Московский государственный университет им. М.В. Ломоносова

Email: pankratov@radio.chem.msu.ru

Химический факультет

Россия, 119991, Москва, Ленинские горы, д. 1, стр. 3

С. Н. Калмыков

Московский государственный университет им. М.В. Ломоносова

Email: pankratov@radio.chem.msu.ru

Химический факультет

Россия, 119991, Москва, Ленинские горы, д. 1, стр. 3

В. Д. Долженко

Московский государственный университет им. М.В. Ломоносова

Email: pankratov@radio.chem.msu.ru

Химический факультет

Россия, 119991, Москва, Ленинские горы, д. 1, стр. 3

Ю. М. Киселев

Московский государственный университет им. М.В. Ломоносова

Email: pankratov@radio.chem.msu.ru

Химический факультет

Россия, 119991, Москва, Ленинские горы, д. 1, стр. 3

Список литературы

  1. Chan W.T K., Wong W.-T. // Polyhedron. 2013. Vol. 52. P. 43.
  2. Johnson D.A., Nelson P.G. // Found. Chem. 2018. Vol. 20. P. 15.
  3. Ma Sh., Zhao L., Li Sh., Ga T., Peng F. // Phys. Chem. Chem. Phys. 2023. Vol. 25. P. 6726.
  4. Kiselev Yu.M. // Russ. Chem. Rev. 2009. Vol. 78. P. 1.
  5. Pyykkö P. // EPJ Web of Conf. 2016. Vol. 131. AN.01001.
  6. Umemoto K., Saito S. // J. Phys. Soc. Jpn. 1996. Vol. 65. P. 3175.
  7. Meek T.L., Allen L.C. // Chem. Phys. Lett. 2002. Vol. 362. N 5–6. P. 362.
  8. Cao C., Vernon R.E., Schwarz W.H.E., Li J. // Front. Chem. 2021. Vol. 8. P. 813.
  9. Mamykin A.V., Masyagutova G.A., Ostakhov S.S., Khursan S.L. // J. Solid State Chem. 2020. Vol. 290. Article 121554.
  10. Graham L., Graudejus O., Jha N.K., Bartlett N. // Coord. Chem. Rev. 2000. Vol. 197. N 1. P. 321.
  11. Selig H., Claassen H.H., Chernick C.L., Malm J.G., Huston J.L. // Science. 1964. Vol. 143. P. 1322.
  12. Wang G., Zhou M., Goettel J.T., Schrobilgen G.G., Su J., Li J., Schlöder T., Riedel S. // Nature. 2014. Vol. 514. P. 475.
  13. Düllmann Ch.E., Brüchle W., Dressler R., Eberhardt K., Eichler B., Eichler R. et al. // Nature. 2002. Vol. 418. P. 859.
  14. Chen W., Shimada S., Tanaka M. // Science. 2002. Vol. 295. P. 308.
  15. Dedushenko S.K., Kholodkovskaya L.N., Perfiliev Yu.D., Kiselev Yu.M., Saprykyn A.A., Kamozin P.N., Lemesheva D.G. // J. Alloys Comp. 1997. Vol. 262–263. P. 78.
  16. Pankratov D.A. // Inorg. Mater. 2014. Vol. 50. P. 82.
  17. Nikonov M.V., Myasoedov B.F. // Radiochemistry. 2010. Vol. 52. P. 17.
  18. Никонов М.В., Гоголев А.В., Тананаев И.Г., Мясоедов Б.Ф. // Радиохимия. 2004. Т. 46. № 4. С. 312.
  19. Tananaev I.G., Nikonov M.V., Myasoedov B.F., Clark D.L. // J. Alloys Comp. 2007. Vol. 444. P. 668.
  20. Nikonov M.V., Myasoedov B.F. // Radiochemistry. 2014. Vol. 56. P. 227.
  21. Kрот Н.Н., Гельман А.Д., Мефодьева М.П., Шилов В.П., Перетрухин В.Ф., Спицын В.И. Семивалентное состояние нептуния, плутония, америция / Под ред. В.С. Колтунова. М.: Наука, 1977. 149 с.
  22. Крот Н.Н., Гельман А.Д., Захарова Ф.А., Перетрухин В.Ф., Пикаев А.К. // Радиохимия. 1972. Т. 14. № 3. С. 890.
  23. Tsushima S. // J. Phys. Chem. B. 2008. Vol. 112. N 41. P. 13059.
  24. Huang W., Xu W.-H., Schwarz W.H.E., Li J. // Inorg. Chem. 2016. Vol. 55. N9. P. 4616.
  25. Lu J.‐B., Jiang X.‐L., Wang J.‐Q., Hu H.-Sh., Schwarz W.H.E., Li J. // J. Comp. Chem. 2023. Vol. 44. N 3. P. 190.
  26. Kovács A. // Struct. Chem. 2020. Vol. 31. N 4. P. 1247.
  27. Милюкова М.С., Гусев Н.И., Сентюрин И.Г., Скляренко И.С. Аналитическая химия плутония. М.: Наука. 1965. 455 с.
  28. Varlashkin P.G. PhD Thesis. Knoxville: Univ. of Tennessee, 1985. 120 p.
  29. Nitshe H., Roberts R., Becraft K., Prussin T., Keeney D., Carpenter S.A., Hobart D.E. Report LA-13017-MS, UC-802. US Department of Energy, 1995.
  30. Sinkov S.I. Report PNNL-16844, WTP-RPT-165. US Department of Energy, 2007.
  31. Peretrukhin V.F., Shilov V.P., Pikaev A.K. Contract DE-ACOS-87RL10930, WHC-EP-0817, UC-601. US Department of Energy, 1995.
  32. Тананаев И.Г., Розов С.П., Миронов В.С. // Радиохимия. 1992. Т. 34. № 3. С. 88.
  33. Antonio M.R., Williams C.W., Sullivan J.A., Skanthakumar S., Hu Y.J., Soderholm L. // Inorg. Chem. 2012. Vol. 51. N 9. P. 5274.
  34. Shilov V.P., Gogolev A.V., Fedosseev A.M., Ershov B.G. // Russ. Chem. Bull. 2016. Vol. 65. P. 2351.
  35. Fedosseev A.M., Bessonov A.A., Shilov V.P. // Radiochim. Acta. 2022. Vol. 110. N 12. P. 955.
  36. Долженко В.Д., Беззубов С.И., Киселев Ю.М. // ЖАХ. 2012. Т. 67. № 2. С. 176.
  37. Shashilov V.A., Lednev I.K. // Chem. Rev. 2010. Vol. 110. P. 5692.
  38. Мефодьева М.П., Крот Н.Н. Соединения трансурановых элементов. М.: Наука, 1987. 302 с.
  39. The chemistry of the Actinide and Transactinide Elements / Eds L.R. Morss, N.M. Edelstein, J. Fuger, J.J. Katz. Dordrecht: Springer, 2011. 4th ed. 4514 p.
  40. Пикаев А.К., Шилов В.П., Гоголев А.В. // Успехи химии. 1997. Т. 66. № 9. С. 845.
  41. Pikaev A.K., Gogolev A.V., Shilov V.P. // Radiat. Phys. Chem. 1999. Vol. 56. P. 483.
  42. Elbergali A., Nygren J., Kubista M. // Anal. Chim. Acta. 1999. Vol. 379. P. 143.
  43. Clark D.L., Hecker S.S., Jarvinen G.D., Neu M.P. Plutonium // The Chemistry of the Actinide and Transactinide Elements / Eds. L.R. Morss, N.M. Edelstein, J. Fuger. Springer, 2006. P. 813.
  44. Reilly S.D., Neu M.P. // Inorg. Chem. 2006. Vol. 45. P. 1839.
  45. Тананаев И.Г. // Радиохимия. 1989. Т. 31. № 1. С. 46.
  46. Perfiliev Yu.D., Benko E.M., Pankratov D.A., Sharma V.K., Dedushenko S.K. // Inorg. Chim. Acta. 2007. Vol. 360. N 8. P. 2789.
  47. Шилов В.П., Гоголев А.В. // ЖОХ. 2010. Т. 80. № 5. С. 725.
  48. Sharma V.K., Mácová Z., Bouzek K., Millero F.J. // J. Chem. Eng. Data. 2010. Vol. 55. N 12. P. 5594.
  49. Киселев Ю.М., Панкратов Д.А., Езерская Н.А., Киселева И.Н., Шундрин Л.А., Попович М.П. // ЖНХ. 1994. Т. 39. № 8. C. 1340.
  50. Киселев Ю.М., Панкратов Д.А., Шундрин Л.А., Киселева И.Н. // ЖНХ. 1996. Т. 41. № 12. C. 2069.
  51. Pankratov D.A., Kiselev Yu.M., Komozin P.N. // Russ. J. Inorg. Chem. 2011. Vol. 56. N 11. P. 1794.
  52. Pankratov D.A., Kiselev Y.M. // Russ. J. Inorg. Chem. 2009. Vol. 54. N 9. P. 1451.
  53. Shilov V.P., Ershov B.G. // Radiochemistry. 2020. Vol. 62. P. 433.

Дополнительные файлы

Доп. файлы
Действие
1. JATS XML
Скачать
2. Рис. 1. Изменения спектров поглощения для спонтанно восстанавливающихся после озонирования гидроксокомплексов плутония (при CPu = 1.5 × 10–3 М) в растворе 5 M NaOH, записанные с интервалом 3.6 мин (а), и оптической плотности растворов при 510 и 605 нм (б) во времени.

Скачать (195KB)
Метаданные
3. Рис. 2. Изменения спектров поглощения для спонтанно восстанавливающихся после озонирования гидроксокомплексов плутония (при CPu = 2.4 × 10–3 М) в растворе 2 M LiOH, записанные с интервалом ~4 мин (а), и оптической плотности растворов при 510 и 605 нм (б) во времени.

Скачать (260KB)
Метаданные
4. Рис. 3. Результаты математического разложения серии спектров поглощения для спонтанно восстанавливающихся после озонирования растворов гидроксокомплексов плутония в NaOH (СPu = 1.5 × 10–3 М, СNaOH = 5 М) на спектры индивидуальных компонентов (а) и изменение содержания компонентов во времени (б).

Скачать (193KB)
Метаданные
5. Рис. 4. Результаты математического разложения серии спектров поглощения для спонтанно восстанавливающихся после озонирования растворов гидроксокомплексов плутония в LiOH (СPu = 2.4 × 10–3 М, СLiOH = 2 М) на спектры индивидуальных компонентов (а) и изменение содержания компонентов во времени (б).

Скачать (170KB)
Метаданные

© Российская академия наук, 2024