Загрязнение и очищение вод Онежского озера от ¹³⁷Cs

Full Text

ВВЕДЕНИЕ

Глубоководные озера северного полушария – важный ресурс пресных вод. Природное разнообразие этих водоемов априорно допускает неодинаковый отклик их экосистем на поступление радионуклидов глобальных выпадений (⁹⁰Sr, ¹³⁷Cs, ^239,240Pu) и ¹³⁷Cs от аварийного выброса с ЧАЭС. На загрязнение озер по ¹³⁷Cs от аварийного выброса с ЧАЭС повлияла ситуация – в конце апреля 1986 г. водоемы в средних широтах и южной части Европы были открыты, тогда как на севере закрыты льдом [14, 17–19]. В водоемах средних широт происходило сезонное повышение температуры вод, тогда как в южных широтах установился летний тип стратификации водных масс. В стратифицированных водоемах выпадающий “чернобыльский” ¹³⁷Cs загрязнял слой эпилимниона, что способствовало временной задержке переноса ¹³⁷Cs в толщу вод и повышенному выносу его в водоемы, сопряженные по стоку. Отчетливо особенности реакции глубоководных (Н_ср ≥ 20 м) озер на поступление ¹³⁷Cs проявились в водоемах Альпийской горной системы [17, 19]. При близкой плотности выпадения (кБк/м²) “чернобыльского” ¹³⁷Cs на озера они различались скоростью очищения вод от ¹³⁷Cs и накоплением в донных отложениях (ДО) озер. В конце апреля 1986 г. в отдельных альпийских озерах температура вод была >4°С.

В озерно-речных системах Восточной Фенноскандии [1–3, 14] воды сменялись быстрее снижения в них содержания “чернобыльского” ¹³⁷Cs. В финляндском оз. Пяйянне (Н_ср = 16 м) в 1990–2000 гг. при показателе условного обмена вод W = 2 года полупериод очищения вод Т от “чернобыльского” ¹³⁷Cs составил 5 лет [18, 22]. За полупериод очищения вод Т принят отрезок времени, за который концентрация ¹³⁷Cs в воде уменьшается в два раза. В глубоководном Ладожском озере с 1986 по 2009 г. воды очищались от ¹³⁷Cs с полупериодами Т₁ = 0.25 и Т₂ = 11 лет [2]. В субарктическом оз. Инари (Н_ср = 7 м) в финской Лапландии при экспозиции 20 лет концентрации ¹³⁷Cs в воде снижались с Т = 3.6 лет [2].

Задача исследования сводилась к проверке используемой ранее модели прогноза содержания глобального ¹³⁷Cs в воде Онежского озера [1] применительно к ситуации загрязнения озера “чернобыльским” ¹³⁷Cs и более длительной (1986–2020 гг.) миграции радионуклида. Объектом изучения стали закономерности миграции ¹³⁷Cs в глубоких водоемах на основе данных загрязнения их вод, ДО [1–5, 11–14, 16–24] и результатов собственных единичных экспериментальных наблюдений за содержанием ¹³⁷Cs в воде Онежского озера.

МАТЕРИАЛ И МЕТОДИКА ИССЛЕДОВАНИЯ

В отличие от соседней Финляндии [20, 21] радиологический мониторинг в Карелии ограничился наблюдениями за Sr⁹⁰ [12, 13]. Единичные наблюдения за глобальным ¹³⁷Cs в воде и рыбе Онежского озера были выполнены в 1968 г. [11]. Концентрация ¹³⁷Cs в воде составила 18.5 Бк/м³. Близкие значения ¹³⁷Cs 14.8 и 17.4 Бк/м³ наблюдались в озерах Ругозеро и Выгозеро, расположенных севернее Онежского озера. По данным регулярного мониторинга [21] ¹³⁷Cs, в 1964–1970 гг. в р. Иийоки, пересекающей среднюю часть Финляндии с востока на запад, концентрация ¹³⁷Cs была ≤18 Бк/м³.

Единичные наблюдения авторами статьи за ¹³⁷Cs в воде и ДО Онежского озера относятся к 2012, 2021 и 2022 гг. Пробы воды и ДО отбирались из Свирской губы и Петрозаводского залива озера. В 2012 г. для определения ¹³⁷Cs отбирались пробы воды объемом 80–100 л, а в 2020–2021 гг. – 130–200 л. ¹³⁷Cs выделялся из проб воды с помощью сорбента АНФЕЖ [15] для последующего измерения радиоактивности сорбента по гамма-излучению при минимально детектируемой радиоактивности 0.5 Бк/проба. Относительная ошибка измерений была ≤30%. В Восточной Фенноскандии отсутствуют водоемы, близкие к Онежскому по глубине и объему вод, за исключением Ладожского озера. Результаты наблюдений за ¹³⁷Cs в воде р. Невы (1986–2008 гг.), вытекающей из Ладожского озера, можно лишь условно рассматривать в качестве данных для сравнения [16]. Ладога имеет три озера-донора (Сайма, Онежское, Ильмень), обладает более быстрым обменом вод (W = 12.3 лет) и характеризуется большим выпадением “чернобыльского” ¹³⁷Cs на водоем и его водосбор [5, 6, 16].

В 1986 г. выпадения ¹³⁷Cs на Карельский перешеек и приграничные с Финляндией районы составили 4–8 кБк/м² [5, 7, 18, 20]. В 1986 г. весна в южной части Карельского перешейка была ранней, выпадения ¹³⁷Cs загрязняли открытую поверхность озер и рек. После 1986 г. загрязнение экосистемы Онежского озера стало определяться суммарным содержанием глобального и “чернобыльского” ¹³⁷Cs.

Конспективно остановимся на особенностях водного питания Онежского озера, влияющих на миграцию ¹³⁷Cs [9]. В приходной части водного баланса озера на поверхностный сток приходится 76% (17.1 км³) и на осадки 24%. С водосбора в Онежское озеро стекают воды от малых рек и ручьев. Сток из озера с водами р. Свири – 18.2 км³/год. В годовом цикле с весны до начала осени водный режим озера характеризуется пополнением запаса вод, а далее – их постепенным расходом до наступления весны. Предстояло выяснить, как за 1986–2020 гг. изменялось загрязнение онежских вод по ¹³⁷Cs и с какой скоростью протекало их очищение от этого радионуклида. Большой объем озера (297 км³) и продолжительный период смены вод (W = 16.4 лет) способствовали замедлению естественной дезактивации водоема от ¹³⁷Cs [1].

РЕЗУЛЬТАТЫ И ОБСУЖДЕНИЕ

В 1986 г. при плотности выпадения “чернобыльского” ¹³⁷Cs, равной 3.7 кБк/м², в озеро поступило 36.7 ТБк этого радионуклида. При содержании в воде 3.2 Бк/м³ глобального ¹³⁷Cs суммарный запас радионуклида на 1986 г. составил 37.6 ТБк. По такому запасу концентрация ¹³⁷Cs U₀ на время t₀ равна 126 Бк/м³. В условиях низкой минерализации онежских вод (0.03‰) и высокой сорбции ¹³⁷Cs грунтом дна (K_d = 4000 л/кг) здесь ожидался более быстрый переход к псевдоравновесной концентрации ¹³⁷Cs, чем в более глубоком Ладожском озере. Такая концентрация ¹³⁷Cs установилась здесь к 1991 г. [5, 16]. Схема расчета ¹³⁷Cs в воде, принятая ранее [1], и численные значения коэффициентов сорбции K_d и диффузии D не менялись:

$U_t=U_{0}H/K_d{\left(\pi Dt\right)}^{-1/2}$, (1)

U₀ и U_t – концентрации ¹³⁷Cs в воде (исходная и на время t соответственно), H – средняя глубина водоема, K_d и D – коэффициенты распределения 4000 л/кг и диффузии ¹³⁷Cs 1.0 × 10^-7 см²/с в ДО соответственно, t – время экспозиции. При расчете U_t вводилась поправка на распад U₀.

Выражение (1) отвечает условию большего времени сорбции радионуклида в ДО. Процедура его оценки [10] сводится к подстановке в выражение (2) разных отрезков времени t и определения безразмерного показателя у² ≥ 10.5, отвечающего основному условию применения формулы (1):

$y^2=K_d^{2}Dt/H^2$ (2)

После 1–2-летней экспозиции ¹³⁷Cs в почвенном покрове водосбора его поступление в речную сеть снижается до сотых долей процента запаса на водосборе. В 1979–1985 гг. поступление глобального ¹³⁷Cs с водосбора в речную сеть было ≤0.02% запаса на водосборе [3]. Замена во времени загрязненных по ¹³⁷Cs онежских вод на более “чистые” воды поверхностного стока приводит к очищению вод озера. Влияние этого фактора на оценку U_t по (1) учитывалось введением поправки М [1]:

$M=U_t\exp (-0.693t)/W$, (3)

М – поправка, учитывающая влияние обмена вод озера на концентрацию ¹³⁷Cs U_t за время t; W – время обмена вод озера – 16.4 лет [8].

В табл. 1 приведены результаты расчетной оценки содержания в воде глобального ¹³⁷Cs до 1985 г. и совместного с “чернобыльским” ¹³⁷Cs после 1986 г. Относительная величина запаса ¹³⁷Cs в воде характеризует его долю (%) в таковом на дату загрязнения в 1964 или 1986 гг. соответственно. На эти даты запасы ¹³⁷Cs в водной массе озера составили 45.8 и 37.6 ТБк. В 1985 г. концентрация глобального ¹³⁷Cs в воде составила 3.2 Бк/м³, а запас – 2.0% такового в 1964 г. В 1985 г. концентрация ¹³⁷Cs в воде озера, равная 3.2 Бк/м³, находилась в диапазоне значений, наблюдаемых в реках Финляндии и озерах Имандра и Ладожском [12–14, 16]. В 1965–1985 гг. полупериод Т очищения онежских вод от ¹³⁷Cs составил 8 лет [1].

 

Таблица 1. ¹³⁷Cs в Онежском озере и запас в объеме вод

Годы	137Cs в воде и запас (данные расчета)
	Бк/м3	Запас, ТБк	Запас, %, на даты 1964 г.* и 1986 г.**
1968	15.6	4.62	10.1*
1970	11.5	3.52	7.7*
1975	7.0	2.05	4.6*
1980	4.8	1.43	3.1*
1985	3.2	0.95	2.0*
1990	11.5	3.41	9.1**
1995	5.5	1.65	4.4**
2000	3.2	0.95	2.5**
2005	2.0	0.59	1.6**
2010	1.3	0.38	1.0**
2015	0.9	0.25	0.7**
2020	0.6	0.17	0.5**

 

Верификация временного ряда концентраций ¹³⁷Cs (рис. 1) встречает затруднения – экспериментальные определения глобального ¹³⁷Cs в воде Онежского озера единичны [11]. Отдельные наблюдения за ¹³⁷Cs в воде оз. Имандра [4, 12, 13] и воде финских рек, вытекающих из глубоких озер [14, 23], рассматривались в качестве ориентира ожидаемого тренда концентрации ¹³⁷Cs в воде Онежского озера. Предстояло выяснить, насколько корректным будет прогноз загрязнения онежских вод по ¹³⁷Cs при длительной (1986–2020 гг.) экспозиции радионуклида в водоеме.

 

Рис. 1. Динамика ¹³⁷Cs в воде Онежского озера, Бк/м³: 1 – данные расчета по (1), (3); 2 – данные опыта авторов статьи; 3 и 4 – данные озер сравнения – Инари [18] и Имандра [12, 13]

 

В 1986 г. на Онежское озеро выпало ≤3.7 кБк/м² “чернобыльского” ¹³⁷Cs [5, 7, 18]. Есть единичные наблюдения за ¹³⁷Cs в 1986 и 1988 гг. в воде р. Свири на удалении ~150 км от истока – Онежского озера. В реке в 1986 и 1988 гг. ¹³⁷Cs содержалось 86 и 3.4 Бк/м³ соответственно [5]. На эти даты загрязнение по ¹³⁷Cs вод р. Невы характеризовалось его концентрацией 240 и 31 Бк/м³, а р. Волхов – 410 и 25 Бк/м³соответственно, что во всех случаях было выше, чем в р. Свири [5].

Сопоставление содержания ¹³⁷Cs в воде Невы, Волхова и Свири [5] косвенно указывает на меньшее загрязнение по ¹³⁷Cs вод Онежского озера, чем Ладожского. “Чернобыльский” след пришелся на районы западнее и южнее водосбора Онежского озера [7, 18]. По расчету (1), (3) в 1988 и 1990 гг. содержание ¹³⁷Cs в онежских водах равно 19.9 и 11.4 Бк/м³ соответственно. Эти величины близки к наблюдаемым (25–10 Бк/м³) в глубоком (Н_ср = 15 м) финском оз. Инари, загрязненном “чернобыльским” ¹³⁷Cs [18]. Здесь выпадения ¹³⁷Cs составили 1.7 кБк/м² [24], тогда как на оз. Онежском – 3.7 кБк/м². Повышенное загрязнение вод оз. Онежского по ¹³⁷Cs не было продолжительным; относительно быстро загрязненный поверхностный слой вод был разбавлен “чистыми” по отношению к “чернобыльскому” ¹³⁷Cs водами глубин. В воде озер Инари и Онежского в 1988–1990 гг. наблюдались близкие уровни ¹³⁷Cs (рис. 1). В последующие годы ожидалось увеличение разницы загрязнения вод озер, так как воды Онежского озера сменяются за 16.5 лет, а оз. Инари – за 3.3 года [18]. Поэтому на рис. 1 концентрации ¹³⁷Cs в оз. Инари в 2003 и 2004 гг. расположены ниже тренда ¹³⁷Cs в воде Онежского озера. В 1998 г. на Кольском п-ове в воде оз. Вялозеро [22] концентрация ¹³⁷Cs составила 4.5 Бк/м³, что близко к концентрации 5.5 Бк/м³ в оз. Онежском на 1995 г. (табл. 1). По экспериментальным данным, концентрация ¹³⁷Cs в воде Свирской губы Онежского озера в 2012 и 2021–2022 гг. составила 1.7 и 0.8–0.6 Бк/м³ соответственно. Низкое содержание ¹³⁷Cs в воде Онежского озера согласуется с трендом снижения концентрации ¹³⁷Cs в воде оз. Имандра. Здесь в 2011–2012 гг. концентрация ¹³⁷Cs составила 1.7–1.9 Бк/м³, но уже к 2018–2020 гг. загрязнение вод уменьшилось до 1.0 Бк/м³ [12, 13].

За 30 лет (1990–2020 гг.) концентрация ¹³⁷Cs в воде Онежского озера и его запас в объеме вод уменьшились в ~20 раз. Полупериод очищения вод Т для этого промежутка времени составил 7.0 лет. Для глобального ¹³⁷Cs Т = 8 лет [1], так как его поступление на водоемы не было разовым, как в случае с выпадением “чернобыльского” ¹³⁷Cs.

Мониторинг ¹³⁷Cs в ДО Онежского озера не проводился. Поэтому результаты авторских единичных определений ¹³⁷Cs в колонке ДО Петрозаводского залива озера пришлось сравнивать с данными для Якимоварского залива Ладожского озера, полученными в 2018 г. Петрозаводский и Якимоварский заливы относятся к глубоким с H_cp 20 и 29 м и объемом вод 2.25 и 0.68 км³ соответственно. Онежское озеро находится в зоне с меньшим выпадением ¹³⁷Cs в 1986 г., чем Ладожское озеро. Поэтому небольшая разница плотности загрязнения ДО озер по ¹³⁷Cs была ожидаема (табл. 2). Концентрации ¹³⁷Cs в кернах снижаются от верхних слоев грунта к лежащим глубже. Следовые количества ¹³⁷Cs в профиле ДО прослеживались до глубины 20 см, но основной запас радионуклида приходился на слой 0–8 см. При комбинированном загрязнении ДО по ¹³⁷Cs разного генезиса в верхних слоях грунта преимущественно находится “чернобыльский” ¹³⁷Cs, а глубже – ¹³⁷Cs глобальных выпадений. ¹³⁷Cs “чернобыльской” аварии поступил в озера на ~22 года позднее. Данные послойного распределения ¹³⁷Cs в колонках ДО привлекались к расчету скорости седиментации.

 

Таблица 2. Профиль ¹³⁷Cs в ДО Петрозаводского залива Онежского озера и Якимоварского залива Ладожского озера

Слой ДО, см	137Cs в ДО, Бк/кг
	Петрозаводский залив	Якимоварский залив
0–2	130.0	79.0
2–5	180.0	98.0
5–8	26.0	137.0
8–11	9.6	110.0
11–14	7.1	12.0
14–17	9.0	< 2.0
17–20	< 2.5	< 2.0
0–20, запас, кБк/м2	2.39	3.20

 

Для Якимоварского залива принято, что большая часть “чернобыльского” ¹³⁷Cs содержится на глубине 2–8 см керна, а глобального ¹³⁷Cs – в слое 5–11 см. При экспозиции радионуклидов 32 и 54 года скорость седиментации в заливе оценена в 1.6 и 1.5 мм/год соответственно. Для Петрозаводского залива скорость седиментации, равная 0.64 мм/год, определялась по содержанию глобального ¹³⁷Cs в слое керна на глубине 2–5 см при экспозиции радионуклида 55 лет. В Петрозаводском заливе ветровой тип течений определяет сгоны и нагоны вод. Гидрологический режим залива способствовал выносу взвеси в профундаль водоема. Поэтому в ДО Петрозаводского залива ¹³⁷Cs содержалось меньше, чем в алевритовом иле Якимоварского залива Ладожского озера. В прибрежном крупнозернистом песке Петрозаводского залива ¹³⁷Cs содержалось в ~50 раз меньше, чем в верхнем двухсантиметровом слое иловых отложений залива. В Якимоварском заливе Ладожского озера запас ¹³⁷Cs в ДО формировался при скорости седиментации ~1.5 мм/год. При таком показателе произошло захоронение грунта с глобальным ¹³⁷Cs на глубине 5–8 см. С учетом характера распределения ДО в Онежском озере [9] правомерно допустить, что районы озера с песчано-галечными отложениями будут характеризоваться низким содержанием ¹³⁷Cs (≤10 Бк/кг сухой массы), как и южные районы Ладожского озера.

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

Динамика ¹³⁷Cs в воде Онежского озера в течение 56 лет (с 1964 по 2020 г.) удовлетворительно прогнозировалась с помощью сорбционно-диффузионной модели поглощения радионуклида грунтами дна с коэффициентами сорбции и диффузии, равными 4000 л/кг и 1.0 × 10^–7 cм²/с соответственно. Влияние замедленной смены вод в озере на концентрацию ¹³⁷Cs учитывалось с помощью показателя условного обмена вод W = 16.5 лет. Полупериод времени Т очищения вод от ¹³⁷Cs оценен в 8 и 7 лет для глобального (1965–1985 гг.) и “чернобыльского” (1986–2020 гг.) радионуклидов соответственно. В 1968 и 1985 гг. запас глобального ¹³⁷Cs в объеме вод Онежского озера составил 10.1 и 2.0% исходного запаса в 1964 г. 20-летней экспозиции глобального ¹³⁷Cs на водосборе водоема и в его экосистеме оказалось достаточно для значительной естественной дезактивации вод глубоководного Онежского озера от ¹³⁷Cs. Аналогичная закономерность очищения вод наблюдалась при 34-летней (1986–2020 гг.) экспозиции “чернобыльского” ¹³⁷Cs в водоеме; к 2020 г. содержание ¹³⁷Cs в воде уменьшилось до 0.5% первоначального запаса радионуклида в 1986 г. В условиях динамичного гидрологического режима Петрозаводского залива Онежского озера захоронение грунта с ¹³⁷Cs произошло в ДО на меньшую глубину, чем в Якимоварском заливе Ладожского озера.

About the authors

Н. А. Бакунов

Арктический и Антарктический научно-исследовательский институт

Email: s.pravkin@aari.ru
Russian Federation, Санкт-Петербург

Д. Ю. Большиянов

Арктический и Антарктический научно-исследовательский институт

Email: s.pravkin@aari.ru
Russian Federation, Санкт-Петербург

С. А. Правкин

Арктический и Антарктический научно-исследовательский институт

Author for correspondence.
Email: s.pravkin@aari.ru
Russian Federation, Санкт-Петербург

References

Supplementary files