Natural radionuclides 238U, 226RA, AND 222RN in the surface water of the ELKONSKY uranium-ore district (South Yakutiya)

Full Text

ВВЕДЕНИЕ

Техногенез — это совокупность геохимических процессов, связанных с деятельностью людей, которая сопровождается извлечением из окружающей среды, концентрацией и перегруппировкой химических элементов. Прогноз влияния техногенеза и обоснование методов защиты природной среды от загрязнения должны базироваться на знании законов миграции химических элементов в различных природных геохимических обстановках поверхности земли [2].

При разведке и разработке месторождений с повышенным содержанием естественных радионуклидов в поверхностные воды ближайших водных артерий (реки, ручьи, временные водотоки) поступают дополнительные количества естественных радиоактивных элементов вместе с жидкими отходами промышленных производств [5, 7, 16]. Характер и масштабы такого поступления зависят от типа месторождений, технологии разведки и разработки недр, ландшафтно-геохимических особенностей региона и других условий.

Поверхностные воды криолитозоны — малоизученные в радиационном отношении компоненты мерзлотных ландшафтов. Настоящие исследования проводились на территории Эльконского ураново-рудного района (ЭУРР). Район расположен в центральной части Алданского нагорья в Южной Якутии в пределах среднетаежной подзоны мерзлотно-таежной области бореального пояса Восточной Сибири. В геоморфологическом отношении ЭУРР приурочен к Эльконскому горсту. Эльконский горст представляет собой выступ кристаллических пород фундамента, с которого полностью удалены осадочные отложения. Рельеф поверхности горста в основном крутосклоновый и среднегорный. Это складчато-глыбовое ступенчатое сооружение, максимальная высота которого 1498 м (рис. 1). Кристаллический фундамент этой территории сложен нижне- и верхнеархейскими гнейсами, кристаллическими сланцами, кварцитами и гранитоидами. Здесь выявлено несколько десятков урановых месторождений и рудопроявлений. Браннерит — основной рудный минерал — распределен в руде неравномерно [8].

 

Рис. 1. Картосхема отбора водных проб на территории ЭУРР: 1 — населенные пункты, 2 — трасса АЯМ, 3 — радиоактивные отвалы горных пород, 4 — реки, 5 — точки отбора водных проб.

 

Климат исследуемой территории в целом может быть охарактеризован как резко континентальный, холодный гумидный и супергумидный. Растительность здесь характеризуется главным образом средне- и верхнетаежной лиственничной тайгой, а также горными тундрами. Все вышеназванные ландшафтно-климатические особенности Эльконского горста позволяют утверждать, что водная миграция элементов в ландшафтах здесь происходит в условиях крутосклонового горного рельефа, провальной фильтрации, промывного и окислительного режима почвогрунтов [18]. Последнее исходно предполагает формирование в данном регионе широкомасштабных и интенсивных радиоактивных загрязнений поверхностных вод в техногенных зонах. На исследование особенностей химического состава данных вод и оценку степени их радиоактивного загрязнения естественными радионуклидами (²³⁸U, ²²⁶Ra, ²²²Rn) направлена настоящая работа.

ОБЪЕКТЫ И МЕТОДЫ ИССЛЕДОВАНИЙ

Исследование масштабов и степени радиоактивного загрязнения поверхностных вод ЭУРР проведено на территории зоны Южной, а более детально на примере руч. Пропадающего, дренирующего наиболее активные отвалы участка Курунг-1. Здесь в последней трети ушедшего ХХ в. были проведены широкомасштабные геолого-поисковые работы на радиоактивное сырье. По данным Госатомнадзора Дальневосточного округа РФ [1], на территории ЭУРР в ходе настоящих почти 25-летних исследований было извлечено из недр и складировано на дневную поверхность в отвалы >1 млн т рудной массы. Общее количество урана, содержащегося в данной рудной массе, составляет ~2000 т. Это исходно предполагает значительные масштабы радионуклидного загрязнения территории. Учитывая то, что данные радиоактивные отвалы горных пород находятся в области гипергенеза уже почти 40 лет, зоны техногенного загрязнения, фиксируемые по аномальным значениям содержания естественных радионуклидов в составе поверхностных вод, скорее всего, занимают здесь значительные площади.

Пробы воды руч. Пропадающего отбирались как выше, так и ниже по течению от радиоактивных отвалов на фиксированных расстояниях (через 500 м) от источников загрязнения. Фиксация точек отбора осуществлялась с помощью мерной ленты вдоль русла данного ручья. Помимо этого, отбирались также пробы вод рек Курунга, Элькона и Алдана естественных ландшафтов, находящихся вне зон техногенного загрязнения (рис. 1). Определение содержания U в воде выполнено лазерно-люминесцентным методом на флуорометре АУФ-101 “Ангара”, Ra и Rn — эманационным (радиохимическим) методом. При этом измерение активности ²²⁶Ra проведено на приборе “Альфа-1М”, а объемной активности ²²²Rn (ОАР) — с помощью радиометра типа РРА-01М-01 по стандартным методикам, принятым в геологии и радиоэкологии [6, 12]. Определение рН, минерализации и ионного состава вод выполнено по общепринятым в гидрохимии методикам, при этом точность методов определения большей части компонентов, как правило, не превышала 10–15% [13]. Полученные данные обработаны математическими методами с помощью стандартного программного обеспечения Microsoft Office Excel 2007.

РЕЗУЛЬТАТЫ ИССЛЕДОВАНИЙ И ИХ ОБСУЖДЕНИЕ

В процессе проведенных работ изучалось содержание естественных радионуклидов ²³⁸U, ²²⁶Ra и ²²²Rn как в поверхностных водах ЭУРР (ручей Элькокан, реки Курунг, Холодная, Русская), так и в прилегающих к Эльконскому горсту массивах (реки Большой Ыллымах, Джелинда, Элькон и Алдан) (рис. 1). При этом количество ²³⁸U в исследуемых водах изменялось в пределах 1.8×10^{– 7}–55×10^–7 г/л, ²²⁶Ra — 0.5×10^{– 7}–10.4×10^{– 12} г/л, ²²²Rn — 1.4×10^{– 7}–208 Бк/л (табл. 1). Причем, большая часть точек опробования данных вод отражает фоновые концентрации радионуклидов, которые составляют для ²³⁸U 1.8×10^{– 7}–4.8×10^–7 г/л, для ²²⁶Ra — 0.5×10^–7–2.2×10^–12 г/л, для ²²²Rn — 1.4×10^{– 7}–11.5 Бк/л. Вариабельность фоновых концентраций данных радионуклидов в исследуемых водах, по мнению авторов настоящей статьи, обусловлена тем, что они пересекают или прорезают горные породы различного химического состава, а также дренируют трещины и разломы, к которым в пределах ЭУРР приурочены основные месторождения и рудопроявления данных радиоактивных элементов [15]. Только с этих позиций можно объяснить повышенные содержания ²²²Rn (10.5–11.5 Бк/л), обнаруженные в среднем течении рек Акины и Курунги (точки (т.) 1, 12).

 

Таблица 1. Содержание ²³⁸U, ²²⁶Ra и ²²²Rn в поверхностных водах Южной Якутии

№ точек отбора проб	Местонахождение, пункт отбора	Содержание, г/л		222Rn, Бк/л
		238U, n×10–7	226Ra, n×10–12
1	р. Холодная, среднее течение	2.7	2.2	3.4
2	р. Холодная, устье	2.6	1.5	3.1
3	руч. Минеевский, устье	3.5	0.5	4.1
4	р. Русская, устье	3.7	0.5	3.6
5	руч. Дрожжевой, ниже участка Д	6.1	1.2	9.4
6	руч. Пропадающий, выше участка К1	1.8	2.0	8.3
7	руч. Элькокан, среднее течение	3.9	0.6	2.3
8	р. Акин, ниже участка А	19.0	10.4	21.4
9	руч. Пропадающий, ниже участка К1	55.0	4.7	208
10	р. Большой Ыллымах, у моста	2.9	1.6	1.8
11	р. Большой Ыллымах, выше устья р. Холодной	2.5	2.1	2.1
12	р. Акин, среднее течение	3.4	0.5	10.5
13	р. Курунг, среднее течение	3.3	0.7	11.5
14	р. Джелинда, 3 км от устья	3.0	0.8	1.2
15	р. Элькон, у моста	2.3	0.6	1.4
16	р. Элькон, устье	2.2	0.6	1.2
17	р. Алдан, г. Томмот	4.6	0.6	1.5
18	р. Алдан, пос. Пятилетка	4.8	0.8	1.6

 

В то же время значительные количества ²³⁸U (6.1×10^{– 7}–55.0×10^–7 г/л), ²²⁶Ra (4.7×10^{– 7}–10.4×10^{– 12} г/л), а также ²²²Rn (9.4×10^{– 7}–208.0 Бк/л), которые были определены в водах ручьев Дрожжевой, Акин и Пропадающий (т. 5, 8, 9) по вектору стока ниже радиоактивных отвалов, однозначно указывают на техногенный характер миграции данных радионуклидов, когда увеличение их содержания в исследуемых водах происходит по причине выщелачивания из состава горных пород и руд, слагающих радиоактивные отвалы.

Более детальные исследования изменения химического состава поверхностных вод, а также содержания в них ²³⁸U, ²²⁶Ra и ²²²Rn в зависимости от расстояния до радиоактивных отвалов проведены на примере руч. Пропадающего, дренирующего наиболее активные отвалы участка Курунг 1 (табл. 2, 3).

 

Таблица 2. Ионный состав поверхностных вод техногенных и естественных ландшафтов Южной Якутии (сл. — следовое содержание веществ)

№	Место отбора проб	рН	Ионы, мг/л/ % экв.							Сумма ионов, мг/л
			Ca+2	Mg+2	Na+	K+	HCO3ˉ	SO4–2	Clˉ
Техногенные ландшафты
1	руч. Пропадающий, начало отвалов	7.7	5.8/22.3	1.9/12.3	4.0/13.4	1.0/2.0	12.8/16.2	20.7/33.1	0.3/0.7	46.5
2	500 м ниже отвалов	6.9	9.4/23.7	3.9/16.2	4.0/8.8	1.0/1.3	15.3/12.6	35.1/36.9	0.3/0.5	69.0
3	1000 м ниже отвалов	6.7	8.2/24.2	3.4/16.6	3.0/7.7	1.0/1.5	14.6/14.2	28.7/35.3	0.3/0.5	59.2
4	1500 м ниже отвалов	6.7	7.6/22.7	3.7/17.9	3.0/7.8	1.0/1.6	14.0/13.7	28.7/35.7	0.3/0.6	58.3
5	р. Курунг, выше устья руч. Пропадающего	6.6	9.6/25.7	3.4/15.0	4.0/9.3	сл.	21.9/19.3	26.7/29.7	0.7/1.0	66.3
Естественные ландшафты
6	р. Курунг, среднее течение	7.4	7.8/27.5	2.8/16.2	2.0/6.3	сл.	20.7/23.9	13.4/20.1	3.0/6.0	49.7
7	р. Элькон, нижнее течение	7.8	16.2/26.8	6.6/17.9	3.0/4.3	1.0/1.0	51.9/28.2	27.6/19.0	3.0/2.8	109.3
8	р. Алдан, г. Томмот	7.4	20.4/25.8	8.1/16.9	6.0/6.6	1.0/0.7	86.6/35.8	23.7/12.5	2.3/1.7	148.1

 

Таблица 3. Содержание радионуклидов в поверхностных водах техногенных и естественных ландшафтов Южной Якутии (над чертой приведено содержание радионуклида, под чертой — значение коэффициента концентрации (К_к); прочерк — значение показателя не определено)

№	Место отбора проб	238U, n×10–7 г/л	226Ra, n×10–12 г/л	222Rn, Бк/л	Ra : U
Техногенные участки
1	руч. Пропадающий начало отвалов	140/78	2.2/3.7	256.8/198	1.6×10–7
2	500 м ниже отвалов	180/100	2.6/4.3	44.8/34	1.4×10–7
3	1000 м ниже отвалов	93/52	4.7/7.8	10.7/8	5.0×10–7
4	1500 м ниже отвалов	20/11	–	2.5/2	–
Естественные ландшафты
5	руч. Пропадающий, 500 м выше начала отвалов	1.8	2.0	–	110×10–7
6	р. Курунг, среднее течение	3.3	0.7	3.5	21×10–7
7	р. Элькон, нижнее течение	2.3	0.6	1.3	25×10–7
8	р. Алдан, г. Томмот	4.6	0.6	1.5	13×10–7

 

Исследования общей минерализации воды, согласно [11], — ультрапресные, а по составу ионов воды естественных ландшафтов — гидрокарбонатно-кальциевые, тогда как таковые техногенных ландшафтов — сульфатно-кальциевые (табл. 2). Увеличение содержания сульфатов в воде руч. Пропадающего в зоне влияния радиоактивных отвалов обусловлено окислением сульфидных минералов — спутников урана в условиях окислительной обстановки. По сути, здесь в водных растворах происходит образование слабоконцентрированной серной кислоты, вследствие чего значения рН данных вод снижаются (т. 2–5) примерно на единицу по сравнению с фоном (т. 1). Вследствие растворения минералов слабовыветрелых горных пород отвалов, вынесенных в зону гипергенеза, в данных точках происходит также увеличение минерализации вод на 12.7–22.5 мг/л (табл. 2).

Исследуемые радионуклиды в процессе водной миграции по-разному отражают масштабы и степень техногенного загрязнения в зоне влияния радиоактивных отвалов (табл. 3). Так, ²³⁸U в максимальной концентрации здесь обнаружен в 500 м, а ²²⁶Ra — в 1000 м от начала отвалов, в то время как ²²²Rn в максимальном количестве зафиксирован в самом начале отвалов. Техногенная концентрация ²³⁸U в водах руч.  Пропадающего (К_к составляет 11–100) сопоставима с таковой, отмечаемой для ²²²Rn (К_к составляет 2–198). В наименьшей степени в данных водах в зоне загрязнения содержание ²²⁶Ra увеличивается (К_к составляет 3.7–7.8). При расчете значений К_к использовано отношение содержания радионуклида в точке обследования вод техногенного ландшафта к минимальной концентрации последнего, отмечаемой в водах естественных ландшафтов. При этом за фоновые концентрации данных радионуклидов приняты следующие их содержания: для ²³⁸U — 1.8×10^–7 г/л, для ²²⁶Ra — 0.6×10^–12 г/л, для ²²²Rn — 1.3 Бк/л. Как видно из табл. 3, на всем обследованном отрезке в 1.5 км по руч. Пропадающему вплоть до его устья фиксируется влияние техногенного загрязнения и концентрации радионуклидов здесь все еще не выходят на их фоновый уровень. Но аналогичные работы, проведенные авторами на других водотоках территории ЭУРР, показывают, что влияние техногенного по радионуклидам загрязнения в водах фиксируется, как правило, на расстоянии до 2 км от радиоактивных отвалов, а иногда даже и более.

Также рассчитаны радиево-урановые отношения для вод как радиоактивно-загрязненных, так и естественных ландшафтов (табл. 3). При этом отношение Ra:U для фоновых вод меняется в пределах 13×10^–7–110×10^–7, а для техногенно-загрязненных — 1.4×10^–7–5.0×10^–7, т.е. в целом в 10–20 раз уменьшается. Это интересное обстоятельство требует детальной оценки. Согласно известной геохимической классификации элементов [11], по особенностям гипергенной миграции Ra более подвижен, чем U, поэтому отношение радиоактивного равновесия (Ra:U = 3.4×10^–7), характерное для ненарушенных первичных минералов земной коры [10], сохраняется только для закрытых систем. Вследствие этого в истоках ручьев, питающихся водами выщелачивания, отношение Ra:U обычно превышает равновесное, иногда в несколько раз, за счет более интенсивного выщелачивания Ra по сравнению с U. Последнее положение абсолютно подтверждается данными авторов настоящей статьи, полученными для вод фоновых ландшафтов (табл. 3).

 

Рис. 2. Содержание ²³⁸U в воде руч. Пропадающего в зависимости от расстояния от источника загрязнения при разных водных режимах водотока: I — межень, II — паводок.

 

По-иному складывается геохимическая обстановка водной миграции в зоне техногенного загрязнения руч. Пропадающего, где отношение Ra:U в 10–20 раз меньше фонового. По мнению авторов статьи, это объясняется двумя причинами. Во-первых, учитывая ионный состав данных вод (табл. 2) и относительное увеличение в их составе сульфатов, а также геохимические особенности Ra как щелочноземельного элемента, нужно полагать, что в радиоактивно-загрязненных водах он мигрирует главным образом в солевой форме, т.е. в виде соединений RaSO₄ и RaCO₃. Известно [3], что RaSO₄ практически нерастворим в воде, поэтому там, где создаются условия для образования сульфата радия, Ra выпадает в осадок. Мало растворим также RaCO₃. U на первом этапе своей водной миграции будет выщелачиваться из пород отвалов, скорее всего, в виде легкоподвижных соединений: в виде легкорастворимого сульфата уранила и легкорастворимых комплексных карбонатов. Далее, поступая в таежно-мерзлотные ландшафты, U, крайне склонный к комплексообразованию с органическими кислотами, мигрируя в ультрапресных водах кислого класса, образует легкоподвижные гуматы и, в большей степени, фульваты уранила. Последнее утверждение более очевидно, так как, согласно А.И. Перельману [11], в водах горной тайги Якутии растворенное органическое вещество (РОВ) составляет от 10 до 75% общей суммы растворенных веществ, а главный компонент РОВ — фульвокислоты, содержание которых в 5–6 раз превышает таковое гуминовых кислот [9]. Кроме того, Ra обладает крайне низким кларком и относится к ультрамикроэлементам [10]. Поэтому в данных водах его слабая миграция, осуществляемая в основном в ионной форме, будет дополнительно подавляться присутствием в водных растворах более подвижных щелочных (Na⁺) и щелочноземельных (Са⁺²) катионов. Поэтому радиоактивные породы отвалов на начальных этапах гипергенного выветривания богаче Ra по сравнению с U, который выщелачивается более активно.

Детальные исследования, проведенные на участке месторождения Курунг 1, показали, что на удалении 1700 м от отвалов по вектору стока в меженный период содержание U снижается в воде до уровня регионального фона (рис. 2). По сравнению с меженью, во время летне-осеннего паводка имеют место выщелачивание ²³⁸U из горных пород, слагающих отвалы, и более интенсивная миграция с водным потоком. Тогда его повышенные концентрации обнаруживаются в воде на удалении >3000 м от источника загрязнения. Ранее авторами также было отмечено, что на данной территории в период паводков фиксируется увеличение концентраций РОВ в воде водотоков [14]. Для оценки его роли в водной миграции ²³⁸U проведен специальный опыт по выщелачиванию этого элемента из образца руды. Для этого в лиственничном лесу в пределах Алданского нагорья отобраны пробы лесной подстилки, из которых готовили водные вытяжки с разной концентрацией в них РОВ. Этими вытяжками с экспозицией в 24 ч выщелачивали подготовленные (растертые до пудры) образцы горных пород. Концентрация U в них составляла 948×10^–4%. Результаты показали, что переход U в раствор возрастает с увеличением содержания в нем органического вещества. Проведенные эксперименты доказывают, что во время паводков обогащенные органическим веществом поверхностные воды могут повышать выщелачиваемость и миграционную способность U.

Чтобы оценить влияние органического вещества на аккумуляцию радионуклидов донными отложениями, в непосредственной близости от отвалов отбирали илистые донные отложения, обогащенные в разной степени органическим веществом, и определяли в них содержание естественных радионуклидов. Результаты исследований показали, что содержание U в илистых отложениях зависит от концентрации в них органического вещества и возрастает с ее увеличением. Величина коэффициента корреляции между содержаниями ²³⁸U и органического вещества составила 0.95 и статистически достоверна при уровне значимости 0.05. Что касается ²²⁶Ra, то между концентрациями этого радионуклида и органического вещества в илистых отложениях не выявлено статистически достоверных корреляционных связей. В целом полученные данные хорошо согласуются с данными [10, 17].

С использованием данных табл. 3 получена функция аппроксимации зависимости объемной активности ²²²Rn (у) в воде руч. Пропадающего от расстояния до радиоактивных отвалов (х), которая имеет экспоненциальный характер: у = 235.53е^–0.0031х. Расчет проведен с использованием метода наименьших квадратов.

Полученное значение коэффициента корреляции (r = 0.99, р = 0.95) указывает на высокую достоверность полученного алгоритма. При этом на отрезке русла данного ручья длиной 1000 м концентрация ²²²Rn резко падает, уменьшаясь почти в 25 раз. Такое резкое уменьшение содержания ²²²Rn, по мнению авторов статьи, объясняется мелким каменистым крутым руслом руч. Пропадающего, в конечном счете обуславливающим быстрый и турбулентный характер потока воды. Как известно, в естественных водных потоках турбулентность — существенный фактор дегазации.

Фоновое содержание ²²²Rn в речных природных водах вариабельно и изменяется в широких пределах — от 0.01 до 30 Бк/л, в то время как в радоновых водах сульфатного класса некоторых европейских месторождений с минерализацией 0.3–1.0 г/л оно варьирует в пределах 74–4070 Бк/л [3]. Полученные концентрации ²²²Rn (табл. 3) в водах как естественных, так и радиоактивно-загрязненных ландшафтов мерзлотной области в большей степени приближаются к нижним пределам вышеприведенных величин. Поэтому предварительно можно констатировать присутствие в пониженных концентрациях ²²²Rn в речных водах таежно-мерзлотных ландшафтов, несмотря на повышенную радиоактивность коренных магматических пород Алданского щита. Данный факт авторы склонны объяснить наличием в данных ландшафтах многолетнемерзлых горных пород, низкой температурой почвогрунтов и речных вод. Известно, что с повышением температуры наблюдается резкое возрастание эманирующей способности твердых веществ, а также кинетики массопереноса ²²²Rn из газовой фазы в жидкую [3]. Естественно, что с понижением температуры скорость данных процессов будет падать.

Отмеченная большая подвижность ²³⁸U по сравнению с ²²⁶Ra в изучаемых водах в целом может рассматриваться как негативное условие для гидробиоты и водной растительности, так как ²³⁸U — высокотоксичный радиоактивный элемент [10]. Исследуемая территория находится на значительном удалении от населенных пунктов и в настоящее время не представляет опасности для проживающего здесь населения. Вместе с тем данный район живописен и посещается туристами, собирателями ягод, грибов, рыбаками и охотниками. Поэтому вблизи водотоков, в которых отмечается высокое содержание радиоактивных элементов, в обязательном порядке должны быть установлены знаки радиационной опасности. Также необходимо продолжить мониторинг содержания радионуклидов в исследуемых природных водотоках, особенно в периоды чрезвычайных ситуаций, т.е. во время максимально высоких паводков в многоводные годы, а также сильных лесных пожаров, когда отмечается “залповый” сброс радионуклидов. В этом случае возможно интенсивное радиоактивное загрязнение пойменных участков ландшафтов на значительном удалении от его источников.

ВЫВОДЫ

В техногенно-нарушенных ландшафтах Южной Якутии отмечается более интенсивная водная миграция ²³⁸U, ²²⁶Ra, ²²²Rn из радиоактивных отвалов горных пород, образовавшихся при разведке Эльконской группы урановых месторождений. При этом наблюдается уменьшение отношения Ra:U в водах техногенных ландшафтов по сравнению с таковыми естественных ландшафтов в 10–20 раз в связи с увеличением в них подвижности U по сравнению с радием.

В отличие от речных вод гидрокарбонатно-кальциевого типа естественных ландшафтов, химический состав радиоактивно-загрязненных вод характеризуется главным образом как сульфатно-кальциевый. В них также снижается рН и увеличивается минерализация. Максимальное содержание U, Ra и Rn в изученных водах соответственно составляют 180×10^–7 г/л, 4.7×10^–12 г/л и 256.8 Бк/л, что соответственно в 100, 8 и 198 раз превышает их фоновые концентрации в водах естественных ландшафтов.

Обогащение поверхностных вод органическим веществом во время паводков повышает миграционную способность ²³⁸U. На аккумуляцию ²³⁸U в донных отложениях и его концентрацию в воде большое влияние оказывает содержащееся в них органическое вещество. При этом в меженный период техногенное загрязнение водотоков фиксируется на расстоянии до 2 км от радиоактивных отвалов горных пород.

About the authors

A. P. Chevychelov

The Yakut Scientific Centre of the Siberian Branch of the Russian Academy of Sciences

Author for correspondence.
Email: chev.soil@list.ru
Russian Federation, Yakutsk

P. I. Sobakin

The Yakut Scientific Centre of the Siberian Branch of the Russian Academy of Sciences

Email: chev.soil@list.ru
Russian Federation, Yakutsk

L. I. Kuznetsova

The Yakut Scientific Centre of the Siberian Branch of the Russian Academy of Sciences

Email: chev.soil@list.ru
Russian Federation, Yakutsk

References

Supplementary files