Problems of solid radioactive waste management on the example of the radioactive isotope 14C

Cover Page


Cite item

Abstract

The management of irradiated graphite waste continues to attract the attention of specialists from a number of related industries, in connection with the technical and economic component, along with the fact that solid radioactive waste entering the environment in the process of disposal acquires biogenic character. The environmental safety of solid radioactive waste management is associated with the possibility of biologically significant 14C to enter the human body.

Resulting from the development of the nuclear industry, 14C has become one of the causes of global and local pollution.  The consequences of thermonuclear explosions, operation of nuclear power plants, as well as nuclear fuel cycle enterprises, isotope production for the production of drugs labeled with 14C, research institutions are considered as sources of 14C.

The world output of accumulated reactor graphite is estimated at 250,000 tons. In the Russian Federation, the total volume is approximately 60,000 tons of graphite. The share of accumulated irradiated graphite in Russia comprises 24% of the total volume of accumulated graphite.

Having studied and analyzed the statistical data of scientific research, using the methods of generalized data processing, systematization and comparative analysis, we have taken the liberty to make a general conclusion about modern approaches and the relevance of solving the problem of SRW management on the example of the 14C radioactive isotope.

Full Text

СОКРАЩЕНИЯ:

ТРО – твердые радиоактивные отходы;

14С – изотоп углерода-14;

АЭС – атомная электростанция;

ЯТЦ – ядерный топливный цикл;

ВВЭР – водо-водяной корпусной энергетический ядерный реактор;

РБМ-К – реактор большой мощности канальный;

ЛАЭС – Ленинградская атомная электростанция;

РАО – радиоактивные отходы;

НРБ-99 – нормы радиационной безопасности;

ПГП – предел годового поступления;

ПГЗРАО – пункт глубинного захоронения радиоактивных отходов;

ПЗРО – пункт захоронения радиоактивных отходов;

САО – среднеактивные отходы;

МАГАТЭ – Международное агентство по атомной энергии;

ПИЛ – полевая испытательная лаборатория;

ОЯТ – отработавшее ядерное топливо;

НКДАР – Научный комитет ООН по действию атомной радиации;

ФГУП – федеральное государственное унитарное предприятие;

ПО – производственное объединение;

ДНК – дезоксирибонуклеиновая кислота;

ЗАТО – закрытое административно-территориальное образование.

ВВЕДЕНИЕ

Мировой объем накопленного реакторного графита оценивается в 250 тысяч тонн. В Российской Федерации общий объем составляет примерно 60 тысяч тонн графита.

Доля накопленного облученного графита в России и зарубежных странах в % от его мирового объема показана на рисунке 1. Лидируют Великобритания (34%), Россия (24%) и США (22%). На остальные страны приходится всего 20% облученного графита. (рис. 1).

 

Рис. 1. Доля накопленного облученного графита в России и зарубежных странах в его мировом объеме (%) / Fig. 1. The share of Russia and foreign countries in the world accumulated irradiated graphite output

 

По данным [1] в период с 2016 по 2049 гг. в соответствии с [2] была запланирована окончательная остановка и вывод из эксплуатации всех реакторных установок с ВВЭР (15 установок) и РБМ-К (11 установок) в Российской Федерации. В связи с этим были обозначены две основные проблемы: увеличение количества облученного графита и изменение его активности при хранении (по данным ЛАЭС на 2017 год активность облученного графита увеличилась от 4,5х108 Бк/кг при извлечении до 2,25х1014 Бк/кг после 26 лет хранения – примерно на шесть порядков).

С развитием атомной промышленности 14С стал одним из источников глобального и локального загрязнений. В качестве источников 14С рассматриваются не только последствия термоядерных взрывов, но и работа АЭС, предприятий ЯТЦ, изотопных производств по получению препаратов, меченых 14С, научно-исследовательских учреждений. Экологическая проблема связана с возможностью поступления биологически значимого 14С в организм человека.

Можно выделить два основных направления в решении проблемы облученного графита: захоронение и переработка (ликвидация). К настоящему времени во многих странах наиболее перспективным считается размещение в пунктах глубинного захоронения, в виду того, что нет других обоснованных подходов к обращению с реакторным графитом [3].

В данной работе мы обращаем внимание читателей на то, что 14С приобретает биогенный характер, попадая в атмосферу с выбросами предприятий, а также другими радиоактивными отходами. Риск негативного воздействия на окружающую среду после утилизации реакторного графита посредством захоронения, вероятно, присутствует, т.к. данный способ утилизации все еще лишен возможности организации мониторинга за радиоактивностью 14C.

Работа выполнена на материалах анализа статистических данных научных исследований методами обработки обобщенных данных, систематизации и сравнительного анализа. В заключении статьи, на примере радиоактивного изотопа 14С, нами сформулированы предложения о подходах к решению проблемы обращения ТРО в целом.

МАТЕРИАЛЫ И МЕТОДЫ

Данные литературных источников послужили материалом для исследования. Отобраны только надежные первичные данные из текстов и инфографики научных статей за период с 1989 по 2022 годы (47 источников), а также из ряда нормативных правовых актов и документов.

В ходе обзора материалов статей и первичной обработки информационной базы мы оценили глубину проблемы обращения с ТРО, образующимися от различных источников хозяйственной и научной деятельности в сфере сбора, переработки, хранения и кондиционирования твердых радиоактивных отходов, и подходы к ее решению в настоящее время.

РЕЗУЛЬТАТЫ И ОБСУЖДЕНИЕ

Углерод – основной элемент живых организмов экосистемы нашей планеты. В биогеоценозе он присутствует в виде двух стабильных (12С, 13С) и четырех радиоактивных (10С, 11С, 14С, 15С) изотопах. Радиоактивный изотоп 14С является самым долгоживущим нуклидом в представленном ряду.

На рисунке 2 наглядно показаны первые четыре периода полураспада радиоуглерода по радиоуглеродным годам в соответствии с процентным содержанием углерода (рис. 2). Период его полураспада составляет 5730 лет, максимальная энергия частиц – 156 кэВ. По происхождению различают два вида углерода-14 – природный и антропогенный (техногенный). Природный 14С образуется в верхних слоях атмосферы при взаимодействии азота и вторичных нейтронов космического излучения (14N→(n,p)→14C); в атмосферный воздух поступает в виде 14СО2 (70–95%), 14СО (25–30%) и углеводородов (0–25%). Антропогенный 14С попадает в атмосферу при применении ядерного оружия и при работе предприятий атомной промышленности, а также с жидкими сбросами растворимых карбонатов и угольной кислоты.

 

Рис. 2. Кривая распада углерода-14 / Fig. 2. Carbon-14 decay curve

 

Скорость образования 14С составляет по разным данным от 1 до 1.5 ПБк/год. По массе это от 8 до 12 кг/год. Среднее содержание природного радионуклида в атмосфере и биосфере остается постоянным: 227 ± 1 Бк/кг углерода. Общее количество космогенного 14С в биосфере оценивается 8,5 ЭБк. При этом в стратосфере находится 0,3%, в тропосфере – 1,4%, на поверхности Земли – 4%, в верхних перемешивающихся слоях океана – 2%, в глубинных слоях океана – 92%, в донных океанических отложениях – 0,4% [4].

На рисунке 3 схематично отображена особенность участия изотопа 14С во всех обменных процессах вместе со стабильным аналогом 12С (рис. 3). Углерод-14, как и 12С, включается в структурную основу живых организмов, следовательно, оказывает долгосрочное влияние на их жизнедеятельность [5, 6].

 

Рис. 3. Образование радиоуглерода и его распределение в окружающей среде / Fig. 3. Formation of radiocarbon and its distribution in the environment

 

Углерод-14 в составе реакторного графита АЭС

Углеродные материалы широко применяются в качестве замедлителя нейтронов в атомных реакторах различного типа: промышленных уран-графитовых, высокотемпературных, энергетических, реакторах большой мощности [7]. Основным достоинством данного материала является длительный срок эксплуатации, который составляет несколько десятков лет [8]. Суммарная интенсивность нейтронного облучения (флюэнс) за 30–40 лет эксплуатации составляет nх1022–nх1023 см-2 [9, 10]. Однако при длительном воздействии нейтронного излучения на атомы углерода и примеси в графите происходят процессы образования радионуклидов (3Н, 14С, 36Сl, 55Fe, 60Со и др.) [8, 10]. 14С составляет практически 95% активности всего облученного графита. Содержание 14С в облученном графите (108–109 Бк/кг) в 106 раз больше его доли в естественном углероде [11]. В соответствии с критериями постановления Правительства Российской Федерации от 19 октября 2012 г. N 1069 облученный графит может быть отнесен ко 2-му или 3-му классу РАО [12].

Средний уровень поступления 14С в организм жителей, проживающих в районе действия источника загрязнения (в основном – крупных предприятий), может составить в зонах 0–10 км – 0,32 мкКи/год; 10–20 км – 0,08 мкКи/год. Зафиксированный в НРБ-99 предел годового поступления углерода-14 в организм составляет 6,3х105 Бк/год.

В качестве основных направлений решения проблемы утилизации облученного графита, как правило, выделяют захоронение и переработку (ликвидацию). В настоящее время наиболее перспективным направлением является размещение в пунктах глубинного захоронения, в виду того, что нет других обоснованных подходов к обращению с реакторным графитом [3]. Препятствием для внедрения в практику глубинного захоронения можно считать ограниченный выбор площадок для ПГЗРАО, высокую стоимость создания ПГЗРАО, необходимость проведения геологической разведки.

В качестве альтернативы глубинному захоронению рассматривается вариант захоронения в приповерхностном слое почвы. Однако в настоящее время захоронение облученного графита энергетических реакторов в приповерхностном ПЗРО противоречит Постановлению Правительства РФ № 1069 и положениям Федерального закона от 11.07.2011 № 190-ФЗ [12, 13], согласно которым долгоживущие САО подлежат захоронению в ПГЗРАО. Для реализации данной программы авторы [14] предлагают выдерживать облученный реакторный графит в хранилищах в течение 10–15 лет для снижения мощности дозы излучения в 5–10 раз до уровня 1–2 мЗв/ч на поверхности почвы с последующей транспортировкой и размещением в пунктах приповерхностного размещения отходов. Для этого требуется разработать технико- экономическое обоснование и обоснование экологической безопасности захоронения контейнеров с облученным графитом в приповерхностных ПЗРО с последующим внесением изменений в положения действующих законодательных актов и других нормативных документов. Ранее уже были рассмотрены основные факторы, влияющие на стоимостные показатели захоронения радиоактивных отходов [15].

Несмотря на отсутствие на данный момент адекватной альтернативы, захоронение реакторного графита нельзя считать единственным и эффективным решением данного вопроса. В виду отказа многих стран от развития ядерной энергетики актуальность вопроса повышается пропорционально увеличению объемов радиоактивных отходов АЭС. Сам углерод-14, кроме компонента реакторного графита, является еще и сырьем для использования в ядерной медицине, археологии и некоторых других техногенных сферах. Поэтому переработка графита АЭС и концентрирование его радиоактивного компонента 14С являются перспективными направлениями решения проблемы облученного графита и получения огромного источника углерода-14.

Совершенствование методов переработки облученного графита

В настоящее время ведутся работы по созданию по проекту МАГАТЭ подземной исследовательской лаборатории в Нижнеканском горном массиве в гранитных породах Красноярского края на глубине 475 м. Основной задачей ПИЛ является изучение характеристик и свойств геологических пород на глубине 450–525 метров и подтверждение, на основании проведенных исследований, возможности окончательной изоляции радиоактивных отходов 1 и 2 классов (высоко- и среднеактивных долгоживущих РАО) в глубоких геологических формациях Нижнеканского массива [16]. Данный объект начнет работу с 2024 года и, при успешном прохождении испытаний, к 2040 году начнется захоронение радиоактивных отходов.

В приказе Федеральной службы по экологическому, технологическому и атомному надзору «Об утверждении федеральных норм и правил в области использования атомной энергии «Сбор, переработка, хранение и кондиционирование твердых радиоактивных отходов. Требования безопасности»» № 243 от 25 июня 2015 года [17] в п. 5 установлено, что при сборе, переработке, хранении и кондиционировании ТРО необходимо обеспечить сокращение объема ТРО с учетом технологических и экономических факторов.

Методы, предлагаемые в ряде работ для переработки реакторного графита, можно условно разделить на следующие группы:

  1. Методы окисления с использованием различных веществ [18, 19–32]. Возможные продукты переработки: углекислый и угарный газы. Достоинства подхода: отделение концентрата радионуклидов в виде зольного остатка. Недостатки: возможность выделение обогащенного 14C диоксида углерода в атмосферу.
  2. Методы сжигания [33]. Достоинства: утилизация большого объема отработанного графита. Недостатки: возможность превышения ~106 естественного соотношения 12С/14С, поступление в атмосферу 14СО2 в объеме, примерно равном выбросам одного реактора ВВЭР-440.
  3. Методы обработки РАО беспламенным окислением в солевом расплаве на основе карбонатов или сульфатов щелочных металлов и 1-40% масс. оксида свинца (II) при температуре 700–1100 °С [34–36]. Недостатки: получение загрязненного 14С побочного солевого расплава.
  4. Методы разделения изотопов углерода (диффузные, дистилляционные, ионного обмена, лазерное разделение и др.) [37]. По данным [38, 39–42] наиболее перспективные результаты дает метод лазерного разделения изотопов, основанный на изотопически селективной многофотонной диссоциации. Метод [38, 39] предполагает выделение небольшого количества примесного 14С из общей массы реакторного графита, что, при успешной отработке процесса, позволит снизить класс опасности отходов и уменьшить их количество.

Биогенный фактор ТРО

Основной вклад в риски радиоактивного воздействия на население вносит работа заводов по переработке ОЯТ. При переработке ОЯТ часть радионуклидов поступает в окружающую среду. По данным НКДАР ежегодно в мире перерабатывается 4570 т ОЯТ, в том числе 2100 т – на предприятии в Селлафилде (Великобритания), 1700 т – на предприятии Ла-Аг (Франция) и 400 т – на ФГУП ПО «Маяк» (Россия). В суммарной дозе для населения от переработки ОЯТ доминирует углерод-14 (76%). Оценка вкладов техногенных радионуклидов в дозу облучения населения от выбросов АЭС с различными типами ядерных реакторов представлена на таблице 1 (табл. 1 ). Оценки НКДАР свидетельствуют о необходимости первоочередного контроля в выбросах АЭС углерода-14 и трития [43].

 

Табл. 1. Оценка дозы для населения от выбросов АЭС с различными типами ядерных реакторов [43] /  Table 1. Estimation of the population dose from nuclear power plants emissions with different types of nuclear reactors [43]

Радионуклид

Среднемировая коллективная доза на единицу вырабатываемой электроэнергии для каждого типа АЭС, чел.хЗв/(ГВтхгод)

PWR

BWR

HWR

LWGR

AGR

GCR

FBR

3H

7,2х10-2

8,6х10-3

1,7х10-1

1,2х10-1

1,9х10-2

3,3х10-2

2,3х10-1

14C

4,6х10-2

3,2х10-2

1,4х10-1

3,1х10-1

3,5х10-1

1,3х100

2,8х10-2

35S

0

0

0

0

4,5х10-2

2,4х10-1

0

41Ar

4,5х10-5

4,6х10-5

1,3х10-3

3,4х10-3

8,4х10-4

7,0х10-2

0

54Mn

2,3х10-5

1,0х10-4

0

4,0х10-5

0

0

1,8х10-4

58Co

3,7х10-5

4,0х10-5

0

5,9х10-6

0

0

1,7х10-4

60Co

2,0х10-4

5,6х10-3

1,5х10-4

8,8х10-3

7,0х10-2

3,5х10-3

2,3х10-3

65Zn

0

5,0х10-4

0

1,6х10-4

7,0х10-5

0

0

85Kr

2,2х10-6

1,4х10-5

0

0

0

0

1,7х10-4

90Sr

7,0х10-5

1,2х10-3

0

1,2х10-2

3,4х10-5

4,7х10-1

0

106Ru

3,7х10-5

1,0х10-6

0

0

0

0

0

131I

6,0х10-5

3,2х10-4

1,7х10-5

7,5х10-3

2,5х10-5

0

1,5х10-4

133Xe

1,2х10-4

1,5х10-4

0

1,1х10-2

0

0

0

135Xe

3,4х10-5

3,4х10-4

0

2,4х10-3

0

0

0

138Xe

1,5х10-9

3,1х10-7

0

1,1х10-6

0

0

0

134Cs

3,2х10-4

2,6х10-4

0

3,4х10-4

7,4х10-4

3,8х10-2

1,1х10-2

137Cs

4,2х10-4

1,0х10-3

4,6х10-2

6,6х10-3

6,6х10-4

6,2х10-1

7,7х10-3

Сумма

1,2х10-1

5,0х10-2

1,9х100

4,8х10-1

4,9х10-1

2,8х100

2,8х10-1

 

Изотоп рассматривается как источник β-излучения. Особые свойства данного изотопа при этом мало учитываются [44]. За год с рационом к взрослому человеку, проживающему в 15-километровой зоне от предприятия ПО «МАЯК», может поступать суммарно до 2,06х105 Бк 14С. В том числе доза природного углерода-14 составляет (2,6–3,6)х104 Бк/год [44]. По данным исследования [45] установлено, что содержание углерода-14 в организме людей, постоянно проживающих в регионе предприятия ПО «МАЯК», примерно в три раза превышает естественный уровень 14С. По данным 100 проб (по 10 органов и тканей от 10 человек) среднее содержание углерода-14 в организме человека составляет ~1440 Бк, а удельная активность углерода – 896±33 Бк/кг (пробы взяты в местных бюро судебно-медицинской экспертизы при вскрытии людей, проживавших вблизи предприятия и умерших не от болезней, а от травм). С учетом полученной величины удельной активности углерода-14 в организме от фонового присутствия радиоуглерода (313 Бк/кг), фактически измеренной в «чистом» районе г. Москвы, можно определить относительную величину превышения как 896/313=2,9 [44].

В 50-х и 60-х годах подъем уровня углерода-14 (после испытаний ядерного оружия) в продуктах питания составил не более 1,7 уровня естественного фона (максимум – в 1965 г.).

В работе [46] приведен расчет примерного числа трансмутационных дефектов, возникающих в организме человека за год в зависимости от количества атомов углерода, входящих в состав молекул ДНК человека, с учетом численных значений периода полураспада 14С (T=5730 лет).

Количество атомов углерода в ДНК человека – N0=5х1025; примерное число трансмутационных дефектов за год (Nt=1) можно рассчитать по формуле:

Nt=1 = 10-12хN0х(1-2-1/T).

Суммарное количество ДНК в гаплоидном геноме человека равно 3,4х109 нуклеотидных пар азотистых оснований. В одной нуклеотидной паре в среднем девять атомов углерода. Количество клеток в организме человека ~1015.

Соответственно суммарное число атомов углерода, входящих в ядерный геном человека, составляет: 3,4х109х9х1015=3,1х1025. Следовательно: N0=3,1х1025.

Количество трансмутационных эффектов, возникающих в организме человека за год (Nt) по формуле (1):

Nt = N0 (1-2-1/T)/1012=3,1х1025х(1-2-1/5730)х10-12≈6х109.

За год в организме человека происходит 6х109 подобных эффектов, то есть сотни ежесекундно.

«Ухудшаются отдельные показатели здоровья как лиц, непосредственно занятых в особо опасных производствах, так и населения прилегающих местностей. В структуре профессиональной заболеваемости работников системы Министерства Российской Федерации по атомной энергии 58 процентов занимают болезни, вызванные воздействием радиоактивных веществ. За последние пять лет рост заболеваемости злокачественными новообразованиями среди работников, занятых на отдельных предприятиях Министерства Российской Федерации по атомной энергии, составил 28 процентов среди всех лиц, обслуживаемых Федеральным управлением (это превышает темпы роста по России). Неблагоприятны и общие показатели здоровья населения, проживающего в районах размещения особо опасных предприятий. Общая смертность населения закрытых административно-территориальных образований (ЗАТО), на территории которых расположены предприятия Министерства Российской Федерации по атомной энергии, за последние годы возросла в полтора раза, а 1994 год характеризовался отрицательным естественным приростом населения. Распространенность врожденных аномалий среди детей в возрасте до 14 лет, проживающих в ЗАТО, вдвое превышает показатель по России» [47].

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

Изучив и проанализировав статистические данные научных исследований методами обработки обобщенных данных, систематизации и сравнительного анализа, мы позволили себе сделать общее заключение о современных подходах и актуальности решения проблемы обращения с ТРО на примере радиоактивного изотопа 14С.

Управление твердыми радиоактивными отходами нуждается в совершенствовании и определении новых инновационных подходов к утилизации и эффективному мониторингу радиоактивности в течение жизненного цикла и мест их захоронения.

Материалы многочисленных исследований подтверждают, что негативное воздействие на окружающую среду изотопа 14С приобретает биогенный характер, попадая в атмосферу с выбросами предприятий, а также другими радиоактивными отходами.

Предложенный срок выдержки в 10–15 лет до продолжения работ с реакторным графитом не является гарантом экологической безопасности и однозначно ориентироваться на этот период нельзя. Кроме этого, отказ от значительного ресурса в виде изотопа 14С не рационален с учетом существующих методов его извлечения из графита, а также с возможностью снижения активности самих отходов в процессе их переработки.

Разработка новых методов утилизации ТРО на основе инновационных подходов, по нашему мнению, может существенно снизить их негативное воздействие на окружающую среду и здоровье человека.

Авторы намерены в последующих статьях опубликовать результаты своих исследований о перспективных инновационных методах утилизации ТРО, а также о физиологических последствиях негативного воздействия 14С на организм человека и биоту.

×

About the authors

Vladimir V. Perelygin

Saint Petersburg State Chemical and Pharmaceutical University

Email: vladimir.pereligin@pharminnotech.com
ORCID iD: 0000-0002-0999-5644
SPIN-code: 3128-7451
Scopus Author ID: 13105602000
ResearcherId: AAV-6556-2020

Doctor of Medicine (MD), Professor, Head of the Industrial Ecology Department

Russian Federation, Saint Petersburg

Peter K. Kotenko

Institute of additional professional education «Extreme medicine», Nikiforov Russian Center of Emergency and Radiation Medicine of EMERCOM of Russia

Email: mil.med.kot@gmail.com

Doctor of Medicine (MD), Professor, Head of the Department of Life Safety, Extreme and Radiation Medicine

Russian Federation, Санкт-Петербург

Alexandra G. Podboronova

Saint Petersburg State Chemical and Pharmaceutical University; V.G. Khlopin Radium Institute

Email: podboronova.aleksandra@pharminnotech.com

Master Student, Engineer of the 2nd category, Laboratory of Complex Technologies for the Separation of Isotopes and Fission Products

Russian Federation, Saint Petersburg; Saint Petersburg

Mikhail V. Zharikov

Saint Petersburg State Chemical and Pharmaceutical University

Author for correspondence.
Email: zharikov.mihail@pharminnotech.com
ORCID iD: 0000-0003-0720-501X
SPIN-code: 7818-7228
ResearcherId: AAS-9156-2021

Master Student

Russian Federation, Saint Petersburg

Lyudmila V. Sklyarova

Saint Petersburg State Chemical and Pharmaceutical University

Email: sklyarova.lyudmila@spcpu.ru

Master Student

Russian Federation, Saint Petersburg

References

  1. Bylkin B. K., Davydova G.B., Zhurbenko E.A. Radioaktivnye otkhody pri demontazhe reaktornykh ustanovok AES. Atomnaya energiya = Atomic Energy. 2011;110(3):171–172. (In Russ.).
  2. Programma deyatel’nosti Gosudarstvennoy korporatsii po atomnoy energii «Rosatom» na dolgosrochnyy period (2009–2015 gody). Utverzhdena postanovleniem Pravitel’stva RF ot 20 sentyabrya 2008 g. № 705. (In Russ.).
  3. Dorofeev A. N., Komarov Е. A., Zakharova E. V., et al. On Reactor Graphite Disposal. Radioaktivnye otkhody = Radioactive Waste. 2019;2(7):18–30. https://doi.org/10.25283/2587-9707-2019-2-18-30 (In Russ.).
  4. Bodrov O. V., Kuznecov V. N., Muratov O. Ye., et al. Sovremennye vyzovy i vozmozhnye resheniya po obrashheniyu s reaktornym grafitom pri vyvode iz ekspluatacii reaktorov RBMK. Saint Petersburg, Chelyabinsk, Visaginas; 2019. 35 p. (In Russ.).
  5. Chebotina M. Ya., Ponomareva R. P. Peculiarities of radiocarbon accumulation in environmental components. Ural’skij geofizicheskij vestnik = Ural Geophysical Bulletin. 2007;4(13):86–95. (In Russ.).
  6. Kriterij vybora tehnologii utilizacii reaktornogo grafita. Advertising and news agency PRoAtom. URL: http://www.proatom.ru/modules.php?name=News&file=article&sid=9435 (In Russ.).
  7. Vergil’ev Yu. S., Seleznev A. N., Sviridov A. A., et al. Reaktornyy grafit: razrabotka, proizvodstvo i svoystva. Rossiyskiy khimicheskiy zhurnal=Russian Journal of General Chemistry. 2006;1:4–12. (In Russ.).
  8. Tuktarov M. A, Andreeva L. A., Romenkov A. A. Konditsionirovanie reaktornogo grafita vyvodimykh iz ekspluatatsii uran-grafitovykh reaktorov dlya tseley zakhoroneniya. Atomnaya energiya=Atomic Energy. URL: http://www.atomic-energy.ru/articles/2016/06/08/66585 (In Russ.).
  9. Girke N. A., Bushuev A. V., Kozhin A. F., et al. 14C v otrabotavshem grafite uran-grafitovykh reaktorov Sibirskogo khimicheskogo kombinata. Atomnaya energiya=Atomic Energy. 2012;112(1):51–53. (In Russ.).
  10. Semenov S. G., Chesnokov A. V. Problemy obrashcheniya s radioaktivnym grafitom pri vyvode iz ekspluatatsii yadernykh reaktorov. Atomnaya energiya=Atomic Energy. 2018;124(5):286–291. (In Russ.).
  11. Aktsionernoe obshchestvo «Opytno-demonstratsionnyy tsentr vyvoda iz ekspluatatsii uran-grafitovykh yadernykh reaktorov» Tekhnicheskie resheniya i opyt AO «ODTs UGR» po obrashcheniyu s obluchennym grafitom pri vyvode iz ekspluatatsii. Besplatnaya elektronnaya biblioteka – sobranie publikatsiy. URL: http://librus.dobrota.biz/40tehnicheskie/87659-1-akcionernoe-obschestvo-opitno-demonstracionniy-centr-vivoda-ekspluatacii-uran-grafitovih-yadernih-reakt.php (In Russ.).
  12. Postanovlenie Pravitel’stva RF ot 19 oktyabrya 2012 goda № 1069 “O kriteriyakh otneseniya tverdykh, zhidkikh i gazoobraznykh otkhodov k radioaktivnym otkhodam, kriteriyakh otneseniya radioaktivnykh otkhodov k osobym radioaktivnym otkhodam i k udalyaemym radioaktivnym otkhodam i kriteriyakh klassifikatsii udalyaemykh radioaktivnykh otkhodov (s izmeneniyami na 4 fevralya 2015 goda)”. “Kodeks” Electronic Collection of Legal and Regulatory and Technical Documentation. URL: https://docs.cntd.ru/document/902376375 (In Russ.).
  13. Federal’nyy zakon ot 11.07.2011 № 190-FZ “Ob obrashchenii s radioaktivnymi otkhodami i o vnesenii izmeneniy v otdel’nye zakonodatel’nye akty Rossiyskoy Federatsii” (s izmeneniyami na 21 dekabrya 2021 goda). “Kodeks” Electronic Collection of Legal and Regulatory and Technical Documentation. URL: https://docs.cntd.ru/document/902288595 (In Russ.).
  14. Volkov V. G., Safronova N. N., Morozov F. T., et al. On the Challenge Associated with the Final Stage of Irradiated Graphite Management from Water-Graphite NPP Reactor Units. Radioaktivnye otkhody=Radioactive Waste. 2021;2(15):10–20. https://doi.org/10.25283/2587-9707-2021-2-10-20 (In Russ.).
  15. Sorokin V. T., Pavlov D. I. The cost of Radwaste Disposal: a Foreign Assessment. Radioaktivnye otkhody=Radioactive Waste. 2021;2(15):46–55. (In Russ.).
  16. Podzemnaya issledovatel’skaya laboratoriya v Nizhnekanskom massive // NORWM ROSATOM. URL: https://www.norao.ru/about/underground/ (In Russ.).
  17. Prikaz Federal’noy sluzhby po ekologicheskomu, tekhnologicheskomu i atomnomu nadzoru ot 25.06. 2015 № 243 “Ob utverzhdenii federal’nykh norm i pravil v oblasti ispol’zovaniya atomnoy energii “Sbor, pererabotka, khranenie i konditsionirovanie tverdykh radioaktivnykh otkhodov. Trebovaniya bezopasnosti”. “Kodeks” Electronic Collection of Legal and Regulatory and Technical Documentation. URL: https://docs.cntd.ru/document/420285869 (In Russ.).
  18. Pavlyuk A. O., Kotlyarevskiy S. G., et al. Analysis of capability of reducing potential hazard of radioactive waste under thermal treatment. Izvestiya Tomskogo politekhnicheskogo universiteta. Inzhiniring georesursov=Bulletin of the Tomsk Polytechnic University. Geo Аssets Engineering. 2017;328(8):24–32. (In Russ.).
  19. LaBrier D., Dounzik-Gougar M. L. Identification and location of 14C bearing species in thermally treated neutron irradiated graphite NBG-18 and NBG-25: pre and post thermal treatment. Journal of Nuclear Materials. 2015;460:174–183.
  20. Smith T. E., McCrory S., Dunzik-Gougar M. L. Limited oxidation of irradiated graphite waste to remove surface carbon-14. Nuclear Engineering and Technology. 2013;45(2):211–218.
  21. Dunzik-Gougar, M. L., Smith T. E. Removal of carbon-14 from irradiated graphite. Journal of Nuclear Materials. 2014;451:328–335.
  22. Chartier A., Brutzel L. V., Pannier B. Atomic scale mechanism for the amorphisation of irradiated graphite. Carbon. 2015;91:95–407.
  23. Kane J. J., Karthik C., Ubic R., et al. An oxygen transfer model for high purity graphite oxidation. Carbon. 2013;59:49–64.
  24. Vulpius D., Baginski K., Kraus B., et al. Thermal treatment of neutron-irradiated nuclear graphite. Nuclear Engineering and Design. 2013;265:294–309.
  25. LaBrier D., Dunzik-Gougar, M. L. Characterization of 14C in neutron irradiated NBG-25 nuclear graphite. Journal of Nuclear Materials. 2014;448:113–120.
  26. Chi S.-H., Kim G. C. Effects of air flow rate on the oxidation of NBG-18 and NBG-25 nuclear graphite. Journal of Nuclear Materials. 2017;491:37–42.
  27. Theodosiou A., Jones A. N., Marsden B.J. Thermal oxidation of nuclear graphite: A large scale waste treatment option. PLoS ONE. 2017;12(8):1–19.
  28. Lo I-H., Yeh T.-K., Patterson E. A., et al. Comparison of oxidation behaviour of nuclear graphite grades at very high temperatures. J. of Nuclear Materials. 2020;532:152054. https://doi.org/10.1016/j.jnucmat.2020.152054
  29. Lee J. J., Ghosh T. K., Loyalka S. K. Comparison of NBG-18, NBG-17, IG-110 and IG-11 oxidation kinetics in air. Journal of Nuclear Materials. 2018;500:64–71. https://doi.org/10.1016/j.jnucmat.2017.11.053
  30. Frolov V. V., A. V. Kryuchkov, Yu. N. Kuznetsov, et al. Vozmozhnost’ szhiganiya obluchennogo grafita vyvodimykh iz ekspluatatsii yadernykh energoblokov. Atomnaya energiya=Atomic Energy. 2004;97(5):372–374.
  31. Bredberi D, Meyson D. B. Radioactive graphite treatment process.1 RU Patent No. 2239899. 2004.
  32. Romenkov A. A., Tuktarov M. A., Karlina O. A., Yurchenko A. Yu. Method of treating irradiated reactor graphite. RU Patent No. 2546981, 2015.
  33. Dubourg M. Solution to Level 3 Dismantling of Gas-Cooled Reactors: the Graphite Incineration. Nuclear Eng. and Design. 1995;154(2):47–54.
  34. Gay RL. Method for disposing of radioactive graphite and silicon carbide in graphite fuel elements. US Patent № 544950, 1995.
  35. Romenkov A. A., Tuktarov M. A., Sinel’nikov L. P., Men’kin L. I. Method of radioactive carbon-containing waste treatment with catalytic combustion. 2008.
  36. Romenkov A. A., Tuktarov M. A. Method for treating by flameless combustion of radioactive carbon containing substances. RU patent No. 2390862, 2010.
  37. Oziashvili E. D., Egiazarov A. S. Razdelenie stabil’nykh izotopov ugleroda. Uspekhi khimii = Russian Chemical Reviews. 1989;58(4):545–565. (In Russ.).
  38. Pigul’skiy S. V. Metod i apparatura dlya krupnomasshtabnogo protsessa lazernogo razdeleniya izotopov ugleroda: spetsial’nost’ 01.04.01 – pribory i metody eksperimental’noy fiziki: avtoreferat dissertatsii na soiskanie uchenoy stepeni doktora tekhnicheskikh nauk. Pigul’skiy Sergey Viktorovich; Troitskiy institut innovatsionnykh i termoyadernykh issledovaniy. Troitsk, 2008. 36 p. (In Russ.).
  39. Astakhov A. V., Barabanshchikov A. A., Baranov G. A., et al. Method for production high-concentration 13c isotope (options). RU patent No. 2144421, 2006.
  40. Letokhov V. S. Lazernoe razdelenie izotopov. Atomnaya energiya=Atomic Energy. 1987;62(4):252–263. (In Russ.).
  41. Aray S., Sugita K., Isomura S., Kaetsu H. Method of enriching the isotope carbon 13 by means of laser irradiation. US Patent No. 4941956, 1990.
  42. Yamasaki M., Horita Y., Otsubo T., et al. Process for Enriching Carbon 13. US Patent No. 5085748, 1992.
  43. Linge I. I., Kryshev I. I. Radioekologicheskaya obstanovka v regionakh raspolozheniya predpriyatiĭ Gosudarstvennoy korporatsii po atomnoy energii «Rosatom». 2nd ed. Moscow, 2021. 555 p. (In Russ.).
  44. UGLEROD-14: RAZRYADITE BOMBU! “Eternal Youth” Popular Science Portal. URL: https://vechnayamolodost.ru/articles/drugienaukiozhizni/uglerazbom9c (In Russ.).
  45. Demin S. N. Problema ugleroda-14 v Rayone PO ”Mayak”. Voprosy radiatsionnoy bezopasnosti=General problems of radiation safety. 2000;(1):61–66.
  46. Germanskiy A. M. Kriteriy vybora tekhnologii utilizatsii reaktornogo grafita. Advertising and news agency PRoAtom. URL: http://www.proatom.ru/modules.php?name=News&file=article&sid=9435 (In Russ.).
  47. Federal’naya tselevaya programma «Mediko-sanitarnoe obespechenie sovremennogo etapa razvitiya yaderno-energeticheskogo kompleksa i drugikh osobo opasnykh proizvodstv v usloviyakh raketnogo, yadernogo i khimicheskogo razoruzheniya, a takzhe konversii i razrabotki novykh tekhnologiy v 1997-1998 godakh» (utv. postanovleniem Pravitel’stva RF ot 22 fevralya 1997 g. № 191). “Kodeks” Electronic Collection of Legal and Regulatory and Technical Documentation. URL: https://docs.cntd.ru/document/9038930 (In Russ.).

Supplementary files

Supplementary Files
Action
1. Fig. 1. The share of Russia and foreign countries in the world accumulated irradiated graphite output

Download (922KB)
2. Fig. 2. Carbon-14 decay curve

Download (91KB)
3. Fig. 3. Formation of radiocarbon and its distribution in the environment

Download (149KB)

Copyright (c) 2022 Perelygin V.V., Kotenko P.K., Podboronova A.G., zharikov M., Sklyarova L.V.

Creative Commons License
This work is licensed under a Creative Commons Attribution-NonCommercial-NoDerivatives 4.0 International License.

This website uses cookies

You consent to our cookies if you continue to use our website.

About Cookies