Исследование оптических свойств бактериохлорофилла а в составе фрагмента B800 светособирающего комплекса Rhodoblastus acidophilus при помощи нестационарных расчетов на основе теории функционала плотности

Обложка

Цитировать

Полный текст

Открытый доступ Открытый доступ
Доступ закрыт Доступ предоставлен
Доступ закрыт Доступ платный или только для подписчиков

Аннотация

При помощи нестационарных расчетов на основе теории функционала плотности методами TD-DFT и TD-DFTB исследованы оптические свойства фрагмента B800 светособирающего комплекса 2 (LH2) Rhodoblastus acidophilus. Полученные в результате расчетов спектры поглощения как одиночной молекулы BChl a, так и оптимизированной структуры B800, состоящей из 9 молекул, качественно согласуются с экспериментальными данными. Доказано отсутствие значимых эффектов, обусловленных взаимодействием между соседними молекулами. Таким образом, спектральные особенности B800 не связаны со структурной организацией молекул пигментов. Показана важность нестационарных расчетов для корректного описания спектра поглощения BChl a.

Полный текст

Доступ закрыт

Об авторах

Евгения Андреевна Ковалева

Федеральный исследовательский центр «Красноярский научный центр СО РАН»

Автор, ответственный за переписку.
Email: kovaleva.evgeniya1991@mail.ru
ORCID iD: 0000-0002-8008-0906

к. ф.- м. н., старший научный сотрудник

Россия, г. Красноярск

Людмила Витальевна Бегунович

Федеральный исследовательский центр «Красноярский научный центр СО РАН»

Email: lyuda.illuzia@gmail.com
ORCID iD: 0000-0002-8103-1823

к. ф.- м. н., научный сотрудник

Россия, г. Красноярск

Максим Михайлович Коршунов

Федеральный исследовательский центр «Красноярский научный центр СО РАН»

Email: mkor@iph.krasn.ru
ORCID iD: 0000-0001-9355-2872

д. ф.- м. н., чл.- корр. РАН; главный научный сотрудник, Институт физики им. Л. В. Киренского РАН – обособленное подразделение ФИЦ КНЦ СО РАН; заместитель научного руководителя Федеральный исследовательский центр «Красноярский научный центр СО РАН

Россия, г. Красноярск

Список литературы

  1. Curutchet C., Mennucci B. Quantum chemical studies of light harvesting. Chem. Rev. 2017; 117: 294–343. https://doi.org/10.1021/acs.chemrev.5b00700.
  2. Mirkovic T., Ostroumov E. E., Anna J. M., van Grondelle R., Govindjee, Scholes G. D. Light Absorption and Energy Transfer in the Antenna Complexes of Photosynthetic Organisms. Chem. Rev. 2017; 117: 249–93. https://doi.org/10.1021/acs.chemrev.6b00002.
  3. Gudkov S. V., Sarimov R. M., Astashev M. E., Pishchalnikov R.Yu., Yanykin D. V., Simakin A. V., et al. Modern physical methods and technologies in agriculture. Uspekhi Fizicheskih Nauk. 2024; 194: 208–26. https://doi.org/10.3367/UFNr.2023.09.039577.
  4. Maity S., Kleinekathöfer U. Recent progress in atomistic modeling of light-harvesting complexes: a mini review. Photosynth. Res. 2023; 156: 147–62. https://doi.org/10.1007/s11120-022-00969-w.
  5. Saga Y., Tanaka A., Yamashita M., Shinoda T., Tomo T., Kimura Y. Spectral Properties of Chlorophyll f in the B800 Cavity of Light-harvesting Complex 2 from the Purple Photosynthetic Bacterium Rhodoblastus acidophilus. Photochem. Photobiol. 2022; 98: 169–74. https://doi.org/10.1111/php.13491.
  6. Qian P., Swainsbury D. J.K., Croll T. I., Castro-Hartmann P., Divitini G., Sader K., et al. Cryo-EM Structure of the Rhodobacter sphaeroides Light-Harvesting 2 Complex at 2.1 Å. Biochemistry. 2021; 60: 3302–14. https://doi.org/10.1021/acs.biochem.1c00576.
  7. Bose A., Makri N. All-Mode Quantum–Classical Path Integral Simulation of Bacteriochlorophyll Dimer Exciton-Vibration Dynamics. J. Phys. Chem. B. 2020; 124: 5028–38. https://doi.org/10.1021/acs.jpcb.0c03032.
  8. Cupellini L., Qian P., Nguyen-Phan T.C., Gardiner A. T., Cogdell R. J. Quantum chemical elucidation of a sevenfold symmetric bacterial antenna complex. Photosynth. Res. 2023; 156: 75–87. https://doi.org/10.1007/s11120-022-00925-8.
  9. Begunovich L. V., Kovaleva E. A., Korshunov M. M., Shabanov V. F. Absorption spectra of the purple nonsulfur bacteria light-harvesting complex: A DFT study of the B800 part. J. Photochem. Photobiol. A Chem. 2024; 450: 115454. https://doi.org/10.1016/j.jphotochem.2023.115454.
  10. Fujimoto K. J., Minoda T., Yanai T. Spectral Tuning Mechanism of Photosynthetic Light-Harvesting Complex II Revealed by Ab Initio Dimer Exciton Model. J. Phys. Chem. B. 2021; 125: 10459–70. https://doi.org/10.1021/acs.jpcb.1c04457.
  11. RCSB PDB – 2FKW: Structure of LH2 from Rps. acidophila crystallized in lipidic mesophases n. d. https://www.rcsb.org/structure/2FKW (accessed September 26, 2023).
  12. Bonafé F. P., Aradi B., Hourahine B., Medrano C. R., Hernández F. J., Frauenheim T., et al. A Real-Time Time-Dependent Density Functional Tight-Binding Implementation for Semiclassical Excited State Electron–Nuclear Dynamics and Pump–Probe Spectroscopy Simulations. J. Chem. Theory Comput. 2020; 16: 4454–69. https://doi.org/10.1021/acs.jctc.9b01217.

Дополнительные файлы

Доп. файлы
Действие
1. JATS XML
Скачать
2. Рис. 1. Спектры поглощения молекулы BChl a и кольца B800, полученные из ED-DFTB расчетов

Скачать (101KB)
Метаданные
3. Рис. 2. Спектры поглощения молекулы BChl a, рассчитанные в рамках методов DFTB (a) и HSE06 (b)

Скачать (225KB)
Метаданные
4. Рис. 3. Спектры поглощения молекулы BChl a и кольца B800, полученные при помощи решения уравнения Касиды в рамках DFTB3 и HSE06 расчетов

Скачать (131KB)
Метаданные

© Ковалева Е.А., Бегунович Л.В., Коршунов М.М., 2025