Thermodynamic properties of anisotropic antiferromagnets with four-spin exchange

Full Text

Введение

Магнитные полупроводники широко используются в микроэлектронике, которая является необходимой компонентой для управления космическими аппаратами. Транспортные и электрические свойства зависят от магнитной структуры, которую можно менять под действием магнитного поля и управлять током [1–3]. Тип магнитного состояния определяется кристаллической структурой. Температуры магнитного фазового перехода, термодинамические характеристики определяются обменным взаимодействием между спинами ионов, которое зависит от степени гибридизации волновых функций электронов. Обменный интеграл в полупроводниках экспоненциально зависит от расстояния и определяется магнитоупругим взаимодействием, что может привести к появлению высшего порядка по спину необменной природы [4–7]. Сильное взаимодействие с решеткой может привести к четырехспиновому обменному взаимодействию, величина которого пропорциональна константе спин-решеточного взаимодействия и зависит от обмена между виртуальными фононами [8–10].

Возможен механизм образования негейзенберговского обмена за счет обменного взаимодействия между спинами зонных и локализованных электронов (Isd). Отношение билинейного обмена к четырехспиновому обмену $J/A~{\left(IsdW\right)}^2/{E_g}^4$, где W – ширина зоны, E_g – щель в спектре электронных возбуждений [10]. В низкомерных магнетиках со спином S = ½ учет четырехспинового взаимодействия приводит к новым магнитным состояниям, к димерному состоянию со щелью в спектре спиновых возбуждений [11]. В двумерной анизотропной модели Гейзенберга найдено два типа квантовых состояний спиновой жидкости с разным типом зависимости спиновых корреляционных функций от расстояния [12; 13]. В манганитах ${\mathrm{La}}_{1-\mathrm{x} }{\mathrm{Sr}}_{\mathrm{x}}{\mathrm{MnO}}_3$ зависимость температуры Кюри от концентрации и переход металл-диэлектрик удалось объяснить в рамках модели с четырехспиновым обменом [9].

Влияние негейзенберговского изотропного обменного взаимодействия на магнитные свойства широко исследовалось многими авторами и отражено в монографии [10]. Теоретическое объяснение происхождения этого взаимодействия дано Андерсоном [14] в теории суперобменного взаимодействия и Киттелем [15] в теории магнитоупругих эффектов. Величина этих взаимодействий порядка  $\left|J/J\right| = {10}^{-3}$ до ${10}^{-1}$, а энергия растет с ростом величины спина как S² для четырехспинового взаимодействия. В большинстве работ [16; 17] исследования проводились для гейзенберговокого ферромагнетика со спином S = 1 и биквадратным обменным взаимодействием положительного знака. Отсутствие собственных волновых функций для антиферромагнетика со спином S >> 1 и наличие одноионной анизотропии затрудняет использование достаточно точных аналитических методов, которые выходят за рамки приближения молекулярного поля, и делает необходимым на первом этапе исследования негейзенберговских антиферроматнетиков (АФМ) с одноионной анизотропией использование численного моделирования в рамках классической модели, справедливой при $S\to \infty$.

В данной работе исследуется низкотемпературное состояние АФМ с конкурирующими билинейным и многочастичным обменом, определяется температурное поведение восприимчивости, влияние анизотропии и размерности на устойчивость антиферромагнитного состояния. 

Модель

Рассмотрим антиферромагнетик в классической модели Гейзенберга, построенной из эквивалентных магнитных атомов со спином $\overrightarrow{S}=S_0/\sqrt{S_0(S_0+1)}$, образующих простую кубическую и квадратную решетку с постоянной . Гамильтониан системы с четырехспиновым обменом

$H=-\frac{1}{2}\sum _{ij}{J}_{ij}\left(\overrightarrow{S_i}\overrightarrow{S_j}\right)-\frac{1}{2}\sum _{ijkl}{A}_{ijkl}\left(\overrightarrow{S_i}\overrightarrow{S_j}\right)\left(\overrightarrow{S_k}\overrightarrow{S_l}\right)-\sum _i{D}_i{\left(S_i^z\right)}^2,$                                                           (1)

где ${J_i}_j<0$ – константа обменного взаимодействия между ближайшими соседями (Б. С.),

$A_{ijkl}<\mathrm{0,}{D}_i>0(d=D/\left|J\right|)$ – константа одноионной анизотропии типа «легкая ось».

Методом Монте-Карло (МК) на решетке 30×30 и 12×12×12 вычисляются термодинамические характеристики: подрешеточная намагниченность $\sigma =( ⟨S_1⟩-⟨S_2⟩)+(⟨S_1⟩+⟨S_2⟩),$ квадрупольный параметр $q=⟨{\left(S^z\right)}^2⟩$, парные спин-спиовые корреляционные функции  $R^{zz}\left(r\right)=⟨S_{\left(0\right)}^z{S}_{\left(r\right)}^z⟩,$ $R^{xx}\left(r\right)=⟨S_{\left(0\right)}^x{S}_{\left(r\right)}^x⟩$ спонтанный момент на один узел, направленный вдоль «легкой оси» $m^z=\frac{1}{N}\sum _i^N{S}_i^z$ и базисной плоскости по оси ОХ $m^x=\frac{1}{N}\sum _i^N{S}_i^x$, и внутренняя энергия E.

Ниже будем использовать нормированные величины: температура $T=\frac{k_{б}\tilde{T}}{I{S}_0(S_0+1)}$, расстояние нормировано на постоянную решетки $r=\frac{r}{a}$, энергия $\epsilon =\frac{\tilde{\epsilon }}{NI{S}_0(S_0+1)}$.

Результаты и обсуждение

Четырехспиновый обмен в АФМ приводит к повышению энергии и при некотором критическом параметре $\lambda =\frac{A}{I_1}$ магнитная структура изменяется, становится энергетически выгодным неколлинеарное расположение спинов между подрешетками. Спиновые корреляционные функции, подрешеточная намагниченность АФМ с четырехспиновым обменом даны на рис. 1.

 

Рис. 1. Спиновые корреляционные функции на расстоянии r =1(1,3,5) , r =10(4,6) и r = 6(2)  (a), спонтанный момент вдоль оси анизотропии m^z (b), квадрупольный параметр q (c), подрешеточная намагниченность σ (d) АФМ от нормированной константы четырехспинового обмена при d = 1(1, 2), 10 (3) в квадратной и простой кубической решетках

Fig. 1. Spin correlation functions at a distance r =1(1,3,5) , r =10(4,6) and r = 6(2)  (a), spontaneous moment along the anisotropy axis m^z (b), quadrupole parameter q (c), sublattice magnetization σ (d) AFM from the normalized constant of the four – spin exchange at d = 1(1, 2), 10 (3), in square and simple cubic lattices

 

Коллинеарное АФМ упорядочение при усилении константы четырехспинового обмена заменяется неколлинеарным НАФ, имеющим спонтанный момент вдоль легкой оси. Зависимость спиновых корреляционных функций от расстояния имеет слабо затухающий осциллирующий характер (рис. 1). В области перехода АФМ – НАФ ближний антиферромагнитный порядок заменяется ферромагнитным на расстоянии r = 1 при сохранении дальнего антиферромагнитного порядка. Внутренняя энергия уменьшается с ростом константы А в результате конкуренции билинейного и четырехспинового обменных взаимодействий. Фазовая диаграмм-ма магнетика с четырехспиновым обменом, вычисленная методом МК на квадратной и кубической решетке, изображена на рис. 2 на плоскости четырехспиновый обмен – одноосная анизотропия.

 

Рис. 2. Фазовая диаграмма АФМ на квадратной (1) и кубической (2) решетках неколлинеарного антиферромагнетика (НАФ) со спонтанным моментом вдоль «легкой оси» на плоскости нормированные константы четырехспинового обмена – анизотропия типа «легкая ось

Fig. 2. Phase diagram of AFM on square (1) and cubic (2) lattices, non-collinear antiferromagnet (NAF) with spontaneous moment along the “light axis” on the plane normalized constants of four-spin exchange-anisotropy of the “light axis” type

 

 

Рис. 3. Зависимость спиновых корреляционных функций < S₀S_r > на r =1(1.56) и r =10(2,3,4), а также термодинамических характеристик σ и q в двухмерном АФМ с четырехспиновым обменом и анизотропией d = 1, А/J =1,25 (3) , А/J = 1,75 (2) , d = 10 , А/J =1,5 (1) 

Fig. 3. Dependence of spin correlation functions < S₀S_r > на r =1(1.56) и r =10(2,3,4) on  and  as well as thermodynamic characteristics σ and q in two-dimensional AFM with four-spin exchange and anisotropy d = 1, А/J =1,25 (3) , А/J = 1,75 (2) , d = 10 , А/J =1,5 (1)

 

Температурные фазовые переходы

Рассмотрим двумерный анизотропный АФМ с негейзенберговским обменом во всей области параметром А и D. В коллинеарном АФМ с четырехспиновым обменом при А < А₁ существует обычный фазовый переход второго рода по подрешеточной намагниченности, квадрупольному параметру и спиновым корреляционным функциям (рис. 3). В неколлинеарном АФМ со спонтанным моментом наблюдается ориентационный переход по спонтанному моменту из базисной плоскости вдоль легкой оси анизотропии, подрешеточные положительные спиновые корреляционные функции увеличиваются по сравнению с отрицательными. Дальнейшее повышение температуры разрушает дальний магнитный порядок и наблюдается фазовый переход «порядок – чужой беспорядок», который характеризуется несовпадением векторов дальнего и ближнего порядка ниже и выше точки перехода. Такие переходы наиболее ярко выражены в НАФ с четырехспиновым взаимодействием и со спонтанным моментом $m^z\ne 0$ (рис. 3). Вектор ближнего порядка выше температуры Нееля равен $\left(\frac{\pi }{2a},\frac{\pi }{2a},\frac{\pi }{2a}\right)$, в то время как вектор дальнего порядка имеет максимум интенсивности в центре зоны (0, 0, 0). Смена знака вектора ближнего порядка весьма существенно может отразиться на парамагнитной восприимчивости, электрических и оптических свойствах магнетика. По-видимому, в этой области параметров анизотропии D и четырехспинового обмена A в неколлинеарном АФМ фазовый переход имеет характер I-го рода. Подрешеточная намагниченность, квадрупольный параметров (рис. 3) меняются от температуры скачком и использования в процедуре МК двух исходных конфигураций – АФМ и случайной, что приводит в окрестности фазового перехода к гистерезисным явлениям, которые не наблюдаются в чистом гейзенбертовском магнетике.

 

Рис. 4. Температурные зависимости продольной  ${\chi }_{\parallel }$и поперечной восприимчивости ${\chi }_{\perp }$ АФМ с многочастичным обменом d = 1, А/J =1 (1), 1,75 (2) и гейзенберговским d = 10 (4), d = 0,1 (3)

Fig. 4. Temperature dependences of the longitudinal ${\chi }_{\parallel }$ and transverse susceptibility ${\chi }_{\perp }$ AFM with multiparticle exchange d = 1, А/J =1 (1), 1,75 (2) and Heisenberg’s d = 10 (4), d = 0,1 (3)

 

Существование в магнетике негейзенберговских типов взаимодействий существенным образом проявляется в температурном поведении восприимчивости. Продольная восприимчивость АФМ с многоспиновым обменом в неколлинеарном состоянии растет с ростом константы А и имеет максимум по температуре, в то время как поперечная восприимчивость слабо меняется с температурой. На рис. 4 приведены характерные зависимости восприимчивости АФМ с негейзенберговским обменом совместно с АФМ, имеющим только билинейный обмен.

Заключение

В антиферромагнетиках с сильным спин-фононным взаимодействием [18; 19] возможно образование спонтанного магнитного момента, температурное поведение которого будет отличаться от антиферромагнетиков с антисимметричным обменом. Для этих магнетиков характерно вырождение по магнитному моменту, которое можно снять слабым магнитным полем.

В классическом антиферромагнетике с четырехспиновым взаимодействием при определенных константах анизотропии и четырехспинового обмена существует спонтанный момент, причем вектор дальнего и ближнего порядка не совпадает между собой при A > J.

About the authors

Sergey S. Aplesnin

Reshetnev Siberian State University of Science and Technology

Email: aplesnin@sibsau.ru

Dr. Sc., Professor

Russian Federation, 31, Krasnoyarskii Rabochii prospekt, Krasnoyarsk, 660037

Evgenia G. Danilenko

Reshetnev Siberian State University of Science and Technology

Author for correspondence.
Email: evg.danilenko@mail.ru

Postgraduate student

Russian Federation, 31, Krasnoyarskii Rabochii prospekt, Krasnoyarsk, 660037

Natalia A. Cheremnykh

Reshetnev Siberian State University of Science and Technology

Email: natasha13082002@gmail.com

Undergraduate

Russian Federation, 31, Krasnoyarskii Rabochii prospekt, Krasnoyarsk, 660037

Pavel P. Mashkov

Reshetnev Siberian State University of Science and Technology

Email: mpp113@yandex.ru

Cand. Sc., docent

Russian Federation, 31, Krasnoyarskii Rabochii prospekt, Krasnoyarsk, 660037

Alena M. Zhivulko

Scientific and Practical Materials Research Center of the National Academy of Sciences of Belarus

Email: alyona_panasevich@mail.ru

Cand. Sc., Senior Researcher at the Laboratory

Belarus, 19, P. Brovki St., Minsk, 220072

References

Supplementary files