Экспериментальные оценки антропогенной эмиссии окислов азота с территории Санкт-Петербурга по данным многолетних мобильных измерений

Полный текст

1. Введение

Крупные города и промышленные центры представляют собой мощные источники антропогенного загрязнения, проявляющегося, в частности, в повышенных концентрациях различных примесей, обнаруживаемых в приземном слое атмосферы. Особую роль играют такие газовые составляющие, как окислы азота (NO_x = NO  + NO₂), являющиеся не только радиационно и химически активными соединениями [Seinfeld, Pandis, 2006], но также несущие прямую угрозу здоровью человека и состоянию окружающей среды [Molina, Molina, 2004; Голдовская, 2005]. Наличие полос молекулярного поглощения видимого солнечного излучения двуокисью азота (NO₂) обеспечивает возможность определения атмосферного содержания этой компоненты по результатам дистанционных спектроскопических измерений, в частности методами DOAS (Differential Optical Absorption Spectroscopy [Platt, Stuz, 2008]). Зная соотношение между концентрациями NO₂ и NO в загрязненном NO_x воздухе и предполагая его относительно стабильным в процессе измерений, можно определить суммарную концентрацию окислов азота. Таким образом, результаты DOAS-измерений атмосферного содержания NO₂, выполняемых в различных точках со стационарных или мобильных платформ, позволяют оценить интегральную мощность городской эмиссии NO_x.

Подобный подход, реализуемый, как правило, в схеме мобильных измерений на замкнутых кольцевых маршрутах, полностью огибающих исследуемые источники выброса, был за последние годы реализован в целом ряде исследований. В частности, таким образом оценивались антропогенные эмиссии NO_x в густонаселенных и индустриальных регионах Германии [Ibrahim et al., 2010], Китая [Johansson et al., 2008; Wang et al., 2012; Wu et al., 2013; Li et al., 2015; Wu et al., 2017; Wu et al., 2018; Cheng et al., 2020; Huang et al., 2020], Уругвая [Frins et al., 2014], Канады [Davis et al., 2019], Мексики [Johansson et al., 2009; Rivera et al., 2009; Rivera et al., 2013], Индии [Shaiganfar et al., 2011], Франции [Shaiganfar et al., 2015; Shaiganfar et al., 2017] и Румынии [Merlaud et al., 2020]. Наиболее часто для определения искомых интенсивностей исследуемых эмиссий в этих работах рассчитывается интеграл потока молекул NO₂ через замкнутый контур маршрута, содержащий внутри себя анализируемые источники – так называемый Метод Интегрирования по Контуру, МИК (Closed Integral Method, CIM, см., например, работу Ibrahim et al., 2010). Погрешность оценки интенсивности эмиссии NO_x, рассчитываемой из DOAS-измерений содержания NO₂ методом интегрирования по контуру, определяется рядом факторов. В первую очередь это изменчивость поля ветра, направление и скорость которого принимаются постоянными при интегрировании результатов измерений, выполненных на маршруте. Также свой вклад вносит изменчивость отношения NO_x/NO₂, информация о величине которого необходима для пересчета определяемого из измерений потока NO₂ в суммарный поток NO_x (учитывая, что большая часть антропогенной эмиссии NO_x первоначально поступает в атмосферу в форме NO). Кроме того, точность метода существенно зависит от неопределенности времени жизни NO_x в приземной атмосфере, составляющем в среднем несколько часов и определяющем скорость снижения концентрации NO_x (NO₂) по мере распространения загрязненной воздушной массы от источника к границам контура мобильных измерений. В целом, погрешности определения интенсивности эмиссий NO_x с использованием МИК-подхода относительно высоки и составляют, по разным оценкам, от 30% [Wu et al., 2017] или 40% [Shaiganfar et al., 2011] до 45% [Wu et al., 2013], 50% [Shaiganfar et al., 2017; Huang et al., 2020] и 55% [Wang et al., 2012].

Для сокращения погрешностей метода некоторые авторы привлекали различные численные модели атмосферы для расчетов трехмерных полей ветра. Например, модель TAPM (The Air Pollution Model) использовалась в работе [Johansson et al., 2008], модель WRF (Weather Research and Forecasting) в работах [Johansson et al., 2009; Rivera et al., 2013; Davis et al., 2019; Cheng et al., 2020], модель ECMWF (European Centre for Medium-Range Weather Forecasts) в работе [Shaiganfar et al., 2011], модель MM5 (Mesoscale Model) в работах [Shaiganfar et al., 2017; Wu et al., 2017]. В ряде работ использовались также транспортно-химические модели, позволяющие дополнительно учесть изменчивость отношения NO_x/NO₂ и времени жизни NO_x в атмосфере. Так, в работе [Shaiganfar et al., 2017] с этой целью привлекалась модель CHIMERE, в работе [Cheng et al., 2020] – модель CMAQ (Community Multiscale Air Quality), в работе [Huang et al., 2020] – ECMWF CAMS (Copernicus Atmosphere Monitoring Service). Следует отметить, что, несмотря на разнообразие используемых специализированных моделей, процессы распространения и химической трансформации NO_x в атмосфере в большинстве указанных выше работ рассматривались довольно упрощенно, предполагая равномерное движение зондируемой воздушной массы в однородном поле ветра средней скорости к границам идеального контура в форме окружности с центром в условной точке основного источника эмиссии.

Первые мобильные DOAS-измерения атмосферного содержания NO₂ в окрестностях Санкт-Петербурга были начаты более десяти лет назад. В работе [Ionov, Poberovskii, 2015] была получена оценка суммарной эмиссии NO_x с территории мегаполиса на основе МИК-подхода к данным кольцевых измерений, выполненных в течение одного дня в августе 2012 г. В качестве информации о поле ветра использовались результаты наблюдений городских метеостанций. В дальнейшем это исследование было дополнено данными новых мобильных экспериментов, выполнявшихся в различные сезоны 2014–2015 гг. [Ионов, Поберовский, 2017]. Для уменьшения погрешности оценок эмиссии NO_x средние величины направления и скорости ветра определялись по результатам расчетов дисперсионного блока модели HYSPLIT (HYbrid Single-Particle Lagrangian Integrated Trajectories, [Draxler et al., 1998]), согласующихся с наблюдаемой пространственно-временной эволюцией шлейфа воздушного загрязнения. Источники антропогенной эмиссии были заданы в модели схематично, повторяя границы области плотной городской застройки Санкт-Петербурга. Позднее, при анализе расширенного набора экспериментальных данных, включавшего в себя результаты мобильных измерений 2012 и 2014–2016 гг., был предложен новый подход к оценке эмиссии NO_x, состоящий в сопряжении DOAS-измерений с HYSPLIT-расчетами 3-мерного поля атмосферного содержания NO₂ по маршруту движения [Ionov, Poberovskii, 2019]. В этой работе априорная информация о пространственном распределении источников эмиссии NO_x была сформирована на основе официальных данных городской инвентаризации воздушного загрязнения. Интенсивности эмиссий, полученные с использованием расчетов модели HYSPLIT, продемонстрировали существенно меньшую неопределенность, чем аналогичные оценки на основе обычного МИК-подхода. В 2019 г. в рамках специализированной измерительной кампании ЕММЕ (Emission Monitoring Mobile Experiment, [Makarova et al., 2021]) была проведена серия новых мобильных DOAS-измерений вокруг Санкт-Петербурга, выполненных в течение 9 дней марта и апреля. Интерпретация полученных данных опиралась на расчеты модели HYSPLIT, дополненной источниками эмиссии NO_x, пространственное распределение которых соответствовало данным глобальной инвентаризации антропогенных эмиссий ODIAC (Open-source Data Inventory for Anthropogenic CO₂ [Oda, Maksyutov, 2011]). Кроме того, в расчетах HYSPLIT учитывался как химический распад NO_x (на основе заданного времени жизни окислов азота в тропосфере), так и имеющиеся данные о характерных суточной, недельной и сезонной изменчивостях эмиссий NO_x в Санкт-Петербурге [Ionov et al., 2022].

Целью настоящей работы является уточнение оценки эмиссии NO_x с территории Санкт-Петербурга на основе интерпретации всех результатов мобильных DOAS-измерений в 2012 и 2014–2016 гг. [Ionov, Poberovskii, 2019] с использованием усовершенствованной методологии, предложенной для анализа данных измерений 2019 г. [Ionov et al., 2022].

2. Измерительная аппаратура, данные наблюдений и численного моделирования

Экспериментальные данные, рассматриваемые в настоящей работе, получены с использованием комплекса спектральной аппаратуры и алгоритма интерпретации результатов наблюдений, разработанных и ранее апробированных при реализации DOAS-измерений тропосферного содержания NO₂ в районе Санкт-Петербурга [Ионов, Поберовский, 2012; Ionov, Poberovskii, 2015]. Мобильные измерения основаны на автоматизированной регистрации спектров рассеянного из зенита видимого солнечного излучения, непрерывно выполняемой с борта движущегося по маршруту автомобиля. Спектральный комплекс собран на базе компактного USB-спектрометра (OceanOptics HR4000) с рабочей областью спектра ~400-610 нм и спектральным разрешением ~0.6 нм. Эффективное (или т.н. “наклонное”) содержание молекул NO₂ на трассе распространения солнечного излучения, определяемое из регистрируемых спектров в алгоритме DOAS [Platt, Stuz, 2008], приводится к общему вертикальному содержанию исходя из величины т.н. факторов воздушной массы (air mass factor), рассчитываемых с помощью модели переноса излучения в атмосфере SCIATRAN [Rozanov et al., 2002]. Состояние атмосферы задано стандартной среднегодовой моделью U.S. Standard Atmosphere 1976 [National Geophysical Data Center, 1992], за исключением вертикального распределения NO₂, концентрация которой у поверхности принята равной 3 × 10¹⁰ молекул/см³. Характеристики аэрозоля в расчетах SCIATRAN были параметризованы одним из стандартных сценариев модели LOWTRAN [Kneizys et al., 1988] с городским типом аэрозоля в пограничном слое атмосферы (аэрозольная оптическая толща 0.16). Наряду с NO₂, интерпретация спектров включает также учет молекулярного поглощения озона, водяного пара и димера кислорода O₂–O₂ (O₄). Стратосферная составляющая вертикального содержания исключается по данным спутниковых измерений прибора OMI (Ozone Monitoring Experiment, спутник AURA [http://avdc.gsfc.nasa.gov]), выполненных в этот день в ближайшей к центру Санкт-Петербурга точке. При расчете искомого тропосферного содержания NO₂ учитывается также чувствительность метода к вариациям распределения NO₂ с высотой и ее зависимость от зенитного угла солнца в момент измерений. Более подробно особенности мобильной аппаратуры и примеры выполненных с ее помощью измерений, а также детали методики обработки данных представлены в [Ionov, Poberovskii, 2015]. Погрешность зенитных DOAS-измерений тропосферного содержания NO₂, обусловленная не только погрешностью самих спектроскопических измерений, но и естественной изменчивостью состояния атмосферы (включая сезонные вариации вертикального распределения NO₂ и аэрозоля), в безоблачных условиях составляет по нашим оценкам ~20%, или ~1.2 × 10¹⁵ молекул/см² [Поберовский и др., 2007; Ионов, Поберовский, 2012].

Анализируемые мобильные DOAS-измерения выполнялись в течение 1 дня в августе 2012 г., 3 дней в июле, августе и сентябре 2014 г., 3 дней в марте, июне и октябре 2015 г. и 2 дней в мае 2016 г. Все измерения проводились в середине дня, между ~12:00 и ~15:00 местного времени. Общая информация о полевых измерениях представлена в табл. 1, там же приведены основные параметры, характеризующие метеорологические условия наблюдений – направление и скорость приземного ветра, а также доля облачности. Продолжительность проезда маршрута составляла от полутора до двух с половиной часов. Количество осредненных серий спектральных измерений на маршруте в разные дни варьировалось от 113 до 271. Все измерения выполнялись в будние дни недели, с понедельника по четверг. Согласно данным наблюдений на одной из метеорологический станций, расположенной в центральной части города (синоптический индекс станции – 26063), в дни и сроки мобильных измерений преобладала ясная погода: в течение четырех из девяти дней облачность отсутствовала полностью, 5 мая 2016 г. облачность составляла менее 10%; 14 августа 2012 г., 24 июля 2014 г. и 10 июня 2015 г. – от 20 до 30%; 6 августа 2014 г. – до 40%. По данным наблюдений на той же станции на высоте 10–12 м над поверхностью преобладал в основном легкий ветер (1–3 м/с) переменных направлений, за исключением 10 июня 2015 г., когда наблюдался западный ветер со скоростью 4 м/с.

 

Таблица 1. Общая информация о проведенных мобильных DOAS-измерениях: дата (день недели), время эксперимента (среднее), продолжительность (общее время измерений), количество полученных данных о содержании NO₂ на маршруте (измерения DOAS). Дополнительно приведены параметры, характеризующие основные метеорологические условия наблюдений – направление и скорость приземного ветра, а также доля облачности; использованы данные метеорологической станции “Санкт-Петербург” (индекс ВМО 26063) на срок 12:00 местного времени (http://rp5.ru/Weather_archive_in_Saint_Petersburg)

Дата (день недели)	Среднее время, чч:мм	Общее время, ч	Число измерений DOAS	Скорость ветра, м/с	Направление ветра, румбы	Облачность, %
14.08.12 (вт)	13:21	1.50	162	2	В	20–30
24.07.14 (чт)	12:16	1.39	122	1	ССВ	20–30
06.08.14 (ср)	12:26	1.97	189	2	ВЮВ	40
11.09.14 (чт)	12:00	1.35	143	2	ЮЗ	0
16.03.15 (пн)	12:55	1.36	147	1	ССЗ	0
10.06.15 (ср)	13:35	1.94	204	4	З	20–30
21.10.15 (ср)	13:44	2.46	271	2	ВЮВ	0
05.05.16 (чт)	12:51	1.42	148	1	СВ	10
24.05.16 (вт)	13:22	1.35	113	1	ВСВ	0

 

На рис. 1 приведены результаты измерений содержания NO₂ в точках маршрутов мобильных экспериментов (цветовая палитра) с указанием направления и силы приземного ветра по наблюдениям 3-х метеорологических станций (3 последних дня – 21 октября 2015 г., а также 5 мая и 24 мая 2016 г. данные наблюдений есть только на одной из станций, “Санкт-Петербург”). Результаты большинства кольцевых мобильных DOAS-измерений, выполненных в различные сезоны 2012–2016 гг., демонстрируют повышенное содержание NO₂ в секторе кольцевого маршрута с подветренной стороны от центральной части города. При этом приведенные на картах данные метеорологических наблюдений выявляют в отдельные дни существенную неоднородность поля приземного ветра. Так, например, 24 июля 2014 г., 11 сентября 2014 г. и 16 марта 2015 г. направление приземного ветра, наблюдаемое на станции “Санкт-Петербург” (центральная часть города), заметно отличалось от направлений, регистрируемых в тот же срок (12:00) на станциях “Ломоносов” и “Кронштадт” (западные окраины). Этим подтверждается необходимость использования численного моделирования, позволяющего выполнить корректную интерпретацию результатов дистанционных мобильных измерений на основе расчетов пространственно-временной эволюции шлейфа городского воздушного загрязнения. Следует отметить, что наиболее низкие значения измеренного содержания NO₂ (менее 10 × 10¹⁵ молекул см^–2) наблюдались в экспериментах, выполненных в условиях относительно стабильного поля приземного ветра средней силы (скорость 2–4 м/с) – 14 августа 2014 г. (когда на всех 3-х метеостанциях регистрировался ветер восточного направления) и 10 июня 2015 г. (когда на всех 3-х метеостанциях регистрировался ветер западного направления). Напротив, эксперименты, выполненные при относительно слабом ветре (со скоростью не выше 1 м/с) переменных направлений – 16 марта 2015 г. и 5 мая 2016 г., демонстрируют максимальные уровни регистрируемого содержания NO₂ (60 × 10¹⁵ молекул см^–2 и выше). Очевидно, снижение скорости приземного ветра затрудняет естественное рассеяние антропогенного воздушного загрязнения и его вынос за пределы города, приводя к накоплению загрязнений в пограничном слое с повышенным содержанием NO₂.

 

Риc. 1. Карты маршрутов мобильных DOAS-измерений вокруг Санкт-Петербурга в 2012 и в 2014–2016 гг. Цветовая палитра отображает измеренное содержание NO₂ в точках маршрута (от 0 до 20 × 10¹⁵ молекул см^–2). Красными символами обозначено расположение трех метеорологических станций – “Санкт-Петербург”, “Ломоносов” и “Кронштадт”; прямые линии в этих точках указывают направление приземного ветра в 12:00 местного времени, длина прямой характеризует скорость ветра.

 

Для моделирования процессов распространения воздушного антропогенного загрязнения использовалась модель HYSPLIT в оффлайн версии. Расчеты 3-мерного поля концентрации NO₂ в приземном слое атмосферы (0–1500 м) выполнялись с помощью дисперсионного блока модели, сконфигурированной для территории Санкт-Петербурга и его окрестностей по аналогии с расчетами в работе [Ionov et al., 2022]. Согласно многолетним данным реанализа ECMWF (European Centre for Medium-Range Weather Forecasts, http://www.ecmwf.int), средний дневной максимум высоты пограничного слоя атмосферы составляет вблизи Санкт-Петербурга от ~600 м зимой и ~800 м осенью до ~1300 м весной и ~1500 летом. 3-мерная сетка модели задана 10 уровнями на высотах от поверхности до 1500 м с горизонтальным размером ячейки пространственного домена 0.05˚ × 0.05˚ широты и долготы. Априорная информация о расположении источников городской эмиссии NO_x построена на основе данных глобальной инвентаризации антропогенной эмиссий CO₂ ODIAC [Oda, Maksyutov, 2011]. Пространственные распределения выбросов NO_x и CO₂ предполагались схожими, поскольку антропогенная эмиссия обеих этих газовых примесей в существенной мере обусловлена сжиганием топлива – транспорт и теплоэнергетика (см. рис. 2). Интенсивности эмиссий источников, характеризующие в исходных данных ODIAC эмиссию CO₂, были масштабированы таким образом, чтобы их суммарная величина составляла ~63 тыс. т, что соответствует официальным данным инвентаризации эмиссии NO_x с территории Санкт-Петербурга в 2019 г. [Беляев, Серебрицкий, 2020]). Период адаптации модели к условиям каждого полевого эксперимента (т.н. spin-up) составлял около 24 ч, т.е. начальное время всех расчетов – 12:00 предшествующих мобильным измерениям суток. Поскольку в HYSPLIT отсутствует специальный химический блок, соответствующая трансформация NO_x аппроксимировалась приближенно, используя опцию “in-line chemical conversion module”, позволяющую имитировать распад NO_x с заданным временем жизни.

 

Рис. 2. Априорное пространственное распределение антропогенной эмиссии NO_x с территории Санкт-Петербурга, сформированное на основе данных глобальной инвентаризации об антропогенных эмиссиях CO₂ (ODIAC).

 

Пространственную структуру шлейфа антропогенного загрязнения приземного слоя атмосферы над Санкт-Петербургом в периоды мобильных измерений 2012 и 2014–2016 гг. можно видеть на рис. 3, где изображены данные моделирования содержания NO₂ на срок 13:00 местного времени. Как и в данных измерений, наиболее низкий уровень загрязнений наблюдается 14 августа 2012 г. и 10 июня 2015 г. (см. выше). Следует отметить, что характер представленных пространственных распределений несколько отличается от аналогичных карт, ранее опубликованных в [Ionov, Poberovskii, 2019]. Наиболее заметно отличаются результаты моделирования, выполненные для 5 мая 2016 г. (см. рис. 2 на стр. 8 [Ionov, Poberovskii, 2019]). Причиной различий является, по-видимому, использование в последних расчетах новой априорной информации об источниках эмиссии NO_x (на основе глобальной инвентаризации ODIAC), а также более подробной входной метеорологической информации с пространственной сеткой 0.5˚ × 0.5˚ вместо 1˚ × 1˚ широты и долготы (NCEP GDAS [http://www.emc.ncep.noaa.gov/gmb/gdas]). На рис. 4 представлено содержание NO₂ вдоль маршрутов КАД по данным мобильных измерений и результатам моделирования в сроки измерений и в точках маршрута. Модельные расчеты приведены здесь к результатам измерений с использованием коэффициента линейной регрессии, описанной ниже. Большая часть маршрутов мобильных экспериментов демонстрирует качественно близкое согласие между результатами DOAS-измерений и расчетами модели в воспроизводстве общего характера пространственно-временной изменчивости содержания NO₂ – плавный рост и спад при пересечении городского шлейфа.

 

Рис. 3. Содержание NO₂ (10¹⁵ молекул см^–2) в приземном слое атмосферы (0–1500 м) во время мобильных DOAS-измерений вокруг Санкт-Петербурга в 2012 и в 2014–2016 гг. по результатам моделирования HYSPLIT на срок 13:00 местного времени.

 

3. Оценка интегральной эмиссии NO_x с территории Санкт-Петербурга

Для корректного сопряжения данных измерений с результатами расчетов рассматривались средние значения содержания NO₂ по всей трассе наблюдений, полученные для каждого из экспериментов – как в данных мобильных DOAS-измерений, так и в результатах расчетов HYSPLIT (см. рис. 4). Чтобы исключить из осреднения результаты наблюдений вне шлейфа городского загрязнения, учитывались только участки трассы, на которых измеренное содержание NO₂ превышало уровень 10 × 10¹⁵ молекул см^–2. Участки трассы с содержанием NO₂ ниже 10 × 10¹⁵ молекул см^–2 считались фоновыми, и соответствующие им результаты моделирования использовались для эмпирической коррекции фонового содержания NO₂ в HYSPLIT. Сравнение данных измерений с результатами моделирования показало, что в среднем модель заметно занижает наблюдаемый уровень загрязнения атмосферы окислами азота. При этом, коэффициент корреляции между измеренными и рассчитанными средними содержаниями NO₂ достигает 0.76. Более низкое, по сравнению с измеренным, содержание NO₂ в результатах модельных расчетов указывает на недооценку заданной в модели интенсивности антропогенной эмиссии NO_x. Среднее измеренное содержание NO₂ в шлейфе менялось от эксперимента к эксперименту от ~11 × 10¹⁵ молекул см^–2 14 августа 2012 г. и 10 июня 2015 г. до ~30 × 10¹⁵ молекул см^–2 16 марта 2015 г.

 

Рис. 4. Содержание NO₂ (×10¹⁵ молекул см^–2) на маршрутах КАД в 2012 и 2014–2016 гг. по данным мобильных измерений (DOAS) и результатам моделирования (HYSPLIT) в сроки измерений в точках маршрута. Модельные расчеты приведены к результатам измерений с использованием коэффициента линейной регрессии, представленной на рис. 5.

 

Коэффициенту линейной регрессии 1.209 ± 0.794, приведенному на рис. 5, соответствует эмиссия NO_x, равная 104 ± 68 тыс. т в год. Относительно высокая неопределенность этой оценки (~65%), полученной из данных мобильных DOAS-измерений в 2012 и 2014–2016 гг., может быть связана с обобщением результатов наблюдений, которые выполнены в различные годы, сезоны, дни недели и время суток, и характеризуются изменчивостью как уровня эмиссии NO_x, так и времени жизни этих соединений в атмосфере. Последнее, составляющее по экспериментальным оценкам в загрязненной городской среде средних широт от 4 ч летом до 8 ч зимой [Beirle et al., 2011], в настоящей работе было принято равным 6 ч. Все мобильные измерения были проведены в будние дни, около полудня (см. табл. 1). Очевидно, наличие сезонного, недельного и суточного циклов городской эмиссии NO_x снижает репрезентативность полученных экспериментальных данных для всего времени года и произвольного времени суток. Учесть эти факторы систематической ошибки в среднегодовой оценке эмиссии можно лишь приближенно, поскольку полная и достоверная информация о цикличности городских антропогенных выбросов отсутствует. Основная причина суточной вариации интенсивности эмиссии NO_x – цикличность выбросов от автотранспорта (более высокая интенсивность в рабочее время и часы пик, и ее снижение в ночные часы). Согласно нашим оценкам для Санкт-Петербурга, этот цикл можно упрощенно охарактеризовать соотношением эмиссии от автотранспорта в период времени 9:00–21:00 к эмиссии в остальное время суток (21:00–9:00) как 4 : 1 [Ионов, Поберовский, 2012]; при этом вклад автотранспорта в суммарную эмиссию NO_x в Санкт-Петербурге составляет ~60% [Беляев, Серебрицкий, 2020]. Существует также известная недельная цикличность эмиссии, заключающаяся в снижении выбросов от автотранспорта в нерабочие дни. Приближенно, за неимением точных данных об этом снижении, можно принять уровень этого класса эмиссии в воскресные дни равным 1/4 от средней эмиссии в остальные дни недели (по аналогии со снижением выбросов в ночные часы). Для Санкт-Петербурга можно также ожидать сезонную цикличность эмиссии, связанную с различной интенсивностью работы городских ТЭЦ в зависимости от времени года (более высокая эмиссия NO_x в отопительный сезон).

 

Рис. 5. Сопоставление средних значений содержания NO₂ в шлейфе городского загрязнения, полученных для каждого из мобильных экспериментов по данным DOAS-измерений и результатам расчетов HYSPLIT в 2012 и 2014–2016 гг. (слева). Справа представлена вариация среднего значения измеренного содержания NO₂ от эксперимента к эксперименту, в сравнении с данными моделирования, приведенными к результатам измерений (используя коэффициент линейной регрессии k_R на графике слева).

 

Принимая во внимание все перечисленные выше факторы, были рассчитаны поправочные коэффициенты, корректирующие оценку среднегодовой эмиссии с учетом основных закономерностей ее изменчивости (подробно расчет коэффициентов представлен в [Ionov et al., 2022]). В частности, корректирующие множители, учитывающие сезонную изменчивость антропогенной эмиссии, составляют 0.96, 1.07 и 1.02 для измерений в холодный период (с ноября по апрель), теплый период (с июня по сентябрь) и переходный период (май и октябрь) соответственно. С учетом этих поправок, а также коэффициентов коррекции на суточный (0.74) и недельный (0.93) циклы выбросов автотранспорта, окончательная экспериментальная оценка эмиссии NO_x по данным DOAS-измерений в 2012 и 2014–2016 гг. составит 81 ± 17 тыс. т в год.

4. Результаты и выводы

На рис. 6 представлены оценки эмиссии NO_x по данным мобильных DOAS-измерений в 2012 и 2014–2016 гг., полученные ранее двумя различными методами (интегрирование по замкнутому контуру и сопряжение результатов измерения с модельными расчетами, [Ionov, Poberovskii, 2019]), а также новые оценки, полученные в настоящей работе. Таблица 2 содержит итоговые оценки валовой эмиссии NO_x (тыс. т в год), полученные осреднением данных, представленных на рис. 6. Последовательные изменения в методологии определения интегральной антропогенной эмиссии NO_x из данных измерений сказываются на величине эмиссии – она увеличивается с 55 до 81 тыс. т. Одновременно заметно уменьшается погрешность оценки (среднеквадратическое отклонение среднего) – от первоначальных 73 и 37% (в зависимости от метода расчета, [Ionov, Poberovskii, 2019]) до 21% в настоящей работе. Уменьшение неопределенности оценки средней эмиссии достигнуто благодаря следующим усовершенствованиям:

• использование детализированной априорной информации о пространственном распределении городских источников антропогенной эмиссии, включая эмпирические данные о вкладе ТЭЦ;
• учет в расчетах моделирования конечного времени жизни NO_x в приземном слое атмосферы;
• коррекция результатов оценок эмиссии NO_x, полученных по измерениям, выполненным в различное время, на характерные закономерности суточной, недельной и сезонной вариаций.

 

Рис. 6. Оценки суммарной антропогенной эмиссии NOx с территории Санкт-Петербурга по данным мобильных DOAS-измерений в 2012 и 2014–2016 гг., полученные различными методами: интегрирование по замкнутому контуру, CIM [Ionov, Poberovskii, 2015], сопряжение с расчетами моделирования, HYSPLIT_1 [Ionov, Poberovskii, 2019], и сопряжение с расчетами моделирования с привлечением детальной априорной информации об источниках эмиссии, HYSPLIT_2 [настоящая работа].

 

Таблица 2. Оценки суммарной антропогенной эмиссии NO_x с территории Санкт-Петербурга (в тыс. т в год), по данным мобильных DOAS-измерений в 2012 и 2014–2016 гг., полученные различными методами: интегрирование по замкнутому контуру, МИК (CIM) [Ionov, Poberovskii, 2015], сопряжение с расчетами моделирования, HYSPLIT_1 [Ionov, Poberovskii, 2019], и сопряжение с расчетами моделирования с привлечением детальной априорной информации об источниках эмиссии, HYSPLIT_2 [настоящая работа]. Указаны также абсолютные и относительные (%) погрешности оценок.

МИК (CIM)	HYSPLIT_1	HYSPLIT_2
55 ± 40 (±73%)	62 ± 23 (±37%)	81 ± 17 (±21%)

 

Итоговая оценка интегральной эмиссии, являющаяся, очевидно, наиболее достоверной из рассмотренных выше, составляет 81 ± 17 тыс. т в год, что несколько превышает официальные данные городской инвентаризации выбросов NO_x в атмосферу: от 61 до 63 тыс. т, в зависимости от года [Беляев, Серебрицкий, 2020]. Одновременно, эта величина в пределах погрешности близка к оценке, ранее полученной по результатам мобильных DOAS-измерений весной 2019 г.: 75 ± 26 тыс. т в год [Ionov et al., 2022]. Следует отметить, что согласно официальным данным инвентаризации, опубликованным в 2020 г., суммарная эмиссия NO_x Санкт-Петербурга за 2019 г. составляла 63 тыс. т [Беляев, Серебрицкий, 2020]. Однако в аналогичных докладах правительства города, опубликованных в последующие годы, она была заметно снижена, и за тот же 2019 г. новая оценка составила 43 тыс. т [Герман, Серебрицкий, 2023]. Такое сокращение в оценке эмиссии связано с модернизацией алгоритма учета выбросов автотранспорта, используемого в новых версиях инвентаризации источников воздушного загрязнения. Отчасти тенденция к снижению городской эмиссии NO_x ожидаема на фоне обновления автомобильного парка и повышения качества используемого топлива. Вместе с тем, результаты независимых оценок, основанных на экспериментальных данных и представленных в настоящей работе, могут указывать на существенную недооценку выбросов NO_x автотранспортом в существующих инвентаризациях городских эмиссий.

Исследования проведены с использованием оборудования ресурсного центра Научного парка СПбГУ “Геомодель” за счет гранта Российского научного фонда (проект № 23-27-00019, https://rscf.ru/project/23-27-00019/).

Об авторах

Д. В. Ионов

Санкт-Петербургский государственный университет

Автор, ответственный за переписку.
Email: d.ionov@spbu.ru
Россия, 199034, Санкт-Петербург, Университетская наб., 7/9

М. В. Макарова

Санкт-Петербургский государственный университет

Email: d.ionov@spbu.ru
Россия, 199034, Санкт-Петербург, Университетская наб., 7/9

В. С. Косцов

Санкт-Петербургский государственный университет

Email: d.ionov@spbu.ru
Россия, 199034, Санкт-Петербург, Университетская наб., 7/9

Список литературы

Дополнительные файлы